氧化铈负载铂催化剂上氯乙烯催化燃烧的研究

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催化燃烧是含氯挥发性有机气体(CVOCs)净化的最有效方法之一,铈基催化剂(CeO2)因其具有特殊的储放氧能力以及优异的C-Cl键解离能而被广泛应用于CVOCs的催化燃烧中。本文以氯乙烯催化燃烧为应用反应,制备了不同形貌的Pt/CeO2催化剂以及TiO2修饰Pt/CeO2-TiO2催化剂,研究了载体性质对表面Pt物种的存在状态和表面性质,及其对氯乙烯催化燃烧的活性、选择性及稳定性等的影响,取得以下主要研究结果。  (1)通过水热合成法制备了暴露{110}和{100}晶面的棒状纳米二氧化铈(CeO2-R),暴露{100}晶面的立方体纳米二氧化铈(CeO2-C)以及暴露{111}晶面的八面体二氧化铈(CeO2-O),并利用浸渍法制备了不同晶面的Pt/CeO2催化剂。不同形貌CeO2的结构差异可显著影响催化剂表面Pt的化学状态。其中Pt/CeO2-O催化剂具有较高的Pt4+比例、较高的表面氧空穴或吸附氧物种以及较高的Ce3+比例,并表现出最高的氯乙烯燃烧活性和选择性,T90为280℃,且反应50h后,催化剂活性基本保持不变,同时几乎检测不到含氯副产物。  (2)以合成的介孔CeO2为载体,研究了TiO2掺杂对负载Pt催化剂的表面性质和反应性能的影响。结果表明TiO2掺杂后,催化剂的活性有所提高,其中Ti/Ce=0.1时氯乙烯的最低全转化温度较Pt/CeO2降低了40℃,同时副产物浓度显著降低,其中二氯乙烯减少了45%,三氯乙烯减少了60%。
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