【摘 要】
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随着高亮度蓝光InGaN LEDs的出现,白光LEDs由于节能、环保、轻便等众多优点得到了迅速发展,并作为一种新型固态照明光源融入了人们的日常生活。于是,各种性能优异的荧光粉随LED芯片技术的成熟被不断地研究开发利用。本论文针对多数三价稀土离子激活的发光材料因f-f跃迁所产生的特征尖峰线状发射、发光效率不高和光谱吸收范围窄等关键问题,选择了基于d-f跃迁的Eu2+和s-p跃迁的Bi3+作为激活离子
【基金项目】
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国家自然科学基金:白光LED用三种典型氮掺杂铝、硅酸盐基荧光粉的制备及其发光机理研究（NSFC.51372105）；
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随着高亮度蓝光InGaN LEDs的出现,白光LEDs由于节能、环保、轻便等众多优点得到了迅速发展,并作为一种新型固态照明光源融入了人们的日常生活。于是,各种性能优异的荧光粉随LED芯片技术的成熟被不断地研究开发利用。本论文针对多数三价稀土离子激活的发光材料因f-f跃迁所产生的特征尖峰线状发射、发光效率不高和光谱吸收范围窄等关键问题,选择了基于d-f跃迁的Eu2+和s-p跃迁的Bi3+作为激活离子,探索了几种使人眼舒适的具有宽带发射特性的氧化物发光材料,研究了基质结构与发光性能之间的联系。主要研究内容如下:1.采用固相反应法制备了一种新型的含锆硅酸盐发光材料K2ZrSi2O7:Eu2+。通过XRD Rietveld结构精修和高分辨率透射电镜数据确定了K2ZrSi2O7:Eu2+的晶体结构。在（近）紫外光的激发下,K2ZrSi2O7:Eu2+发射出明亮的蓝光,其光谱主峰为462 nm,半高宽为70 nm。该发光材料在低压电子束的持续轰击下具有出色的抗老化性和良好的色彩稳定性。用Hf4+逐渐取代体系中的Zr4+可形成固溶体发光材料K2Zr/HfSi2O7:Eu2+。结果表明,发光材料K2Zr/HfSi2O7:Eu2+的热稳定性能随Hf4+取代量的增加会明显改善。2.受上述固溶体发光材料的启发,合成了一种钾钙板锆石结构的双钾铪三硅酸盐发光材料K2HfSi3O9:Eu2+。通过XRD数据和密度泛函理论（DFT）计算分别确定了该体系的晶体结构和电子结构。稳态光致发光光谱和时间分辨光谱可说明K2HfSi3O9:Eu2+中存在两种Eu2+发光中心。基于晶体格位工程法,将基质中的Hf4+用Sc3+替换可有效改善Eu2+在蓝光光谱区域的吸收,同时还可调控发射光谱的位置与形态,并极大地改善样品发光热猝灭性能。随着Sc3+离子取代量的增加,该体系发射光谱可从462 nm移动到507 nm。在环境温度高达200 ℃时,样品的发射损耗几乎为零,优于BAM:Eu2+和Sr3SiO5:Eu2+等商用荧光粉。热释光光谱和变温衰减曲线说明体系中的缺陷能级对优秀的发光热猝灭性能有贡献。3.选取Bi3+作为激活剂,在高温箱式炉中制备了一种黄光发光材料BaZrSi3O9:Bi3+,并详细研究了其物相、发光及衰减特性。在（近）紫外激发下,BaZrSi3O9:Bi3+发射出光谱半高宽为125 nm,主峰位于560 nm的黄光,其衰减时间约0.9微妙。BaZrSi3O9:Bi3+在150℃下的发射强度是室温下的76%。该体系发光光谱的宽度和热猝灭性能均与商用YAG:Ce3+相当,由于主峰波长更长,其发射光谱中红色组分较多。随温度的升高,BaZrSi3O9:Bi3+发射光谱蓝移涉及到热激活声子辅助隧穿。4.选取硼酸盐材料Ba3ScB3O9为基质,以Eu2+为激活离子,在一定压力的高纯度氮气气氛下,采用固相反应法制备了一种超宽带近红外发光材料并研究了其发光特性。通过晶体结构分析和光谱表征等手段,探讨了Eu2+在晶格中的占位情况。Ba3ScB3O9:Eu2+可高效响应紫外-蓝光激发而产生可见-近红外光,光谱覆盖510-1100 nm范围,主峰是735 nm,半峰宽为205 nm。通过结合电子云效应和晶体场理论解释了光谱的位置,带宽和斯托克斯位移。用Sr2+部分取代体系中Ba2+可实现发射光谱蓝移。通过在450 nm蓝光LED芯片上涂覆该发光材料,可获得VIS-NIR pc-LED器件。
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