【摘 要】
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由于微孔二氧化硅膜材料具有良好的热稳定性、耐腐蚀性、高孔隙率以及在分子水平上的孔径可调等优点,在氢气分离上有着良好的应用前景。然而,微孔二氧化硅膜孔结构的表面羟基
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由于微孔二氧化硅膜材料具有良好的热稳定性、耐腐蚀性、高孔隙率以及在分子水平上的孔径可调等优点,在氢气分离上有着良好的应用前景。然而,微孔二氧化硅膜孔结构的表面羟基与物理吸附水之间发生反应导致孔结构的严重破坏,使得微孔二氧化硅膜材料在实际应用中仍然面临水热稳定性的问题。通过疏水基团进行表面修饰可以提高膜材料的疏水性,减少膜孔道对物理水的吸附,最终得到具有良好水热稳定性的二氧化硅膜材料。本文以1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)为前驱体,利用溶胶-凝胶法制备了疏水基团修饰的有机-无机杂化二氧化硅材料。首先研究了疏水基团浓度、支撑体粗糙度以及疏水基团(甲基、辛基、十二烷基以及十二烷基)的碳链长度对膜材料疏水性能的影响。然后选择相对低廉的甲基三乙氧基硅烷(MTES)为修饰剂,制备甲基修饰的有机-无机杂化二氧化硅膜材料并探讨其疏水性、热稳定性、水热稳定性以及氢气渗透和分离性能。研究结果表明,有机-无机杂化二氧化硅膜材料的疏水性随着疏水基团的修饰量、支撑体的表面粗糙度以及修饰基团碳链链长的增加而增强。对于甲基修饰的有机-无机杂化二氧化硅膜材料,当n(MTES)/n(BTESE)=1时,二氧化硅溶胶粒径为4.7nm,二氧化硅膜材料与水的接触角为103.7°,膜材料能够承受350℃以上的温度,在水热环境下对水分子基本没有物理吸附,表现出良好的水热稳定性。300℃时膜材料的H2渗透率达到1.04?10-6mol·m-2·s-1·Pa-1,H2/CO2以及H2/CO的理想分离系数分别达到5和4,均高于其努森扩散分离系数。
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