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本文针对环境净化领域对廉价、高表面、孔道丰富的材料的需要,着重研究了高比表面介孔材料与无规则多孔粉体的制备方法。论文主要内容及研究结果如下:
1)研究了一种利用正硅酸乙酯为原料,制备介孔二氧化硅的高效快捷的方法。通过掩蔽原料中的铁离子等创新手段,实现了催化元素(Fe)的原位掺杂。用SAXRD、XRD、BET、FTIR和XPS等方法对样品进行了表征,结果表明该方法可以用来原位合成掺杂铁的介孔分子筛,铁掺杂量为8.5wt%时样品比表而仍在600m2/g以上。考察了材料对苯酚的催化降解能力,结果表明其催化能力较强,可以在低投料量下明显降低苯酚含量(降低90%以上),而且有效工作pH范围较宽(pH=3~8),远远超过了普通Fenton试剂的应用范围。
2)以正硅酸乙酯为硅源,在制备无规则多孔二氧化硅过程中,探索了凝胶与掺杂的协同过程以及有机模板的成孔作用机制。采用简易的方法,得到了比表面高、金属元素掺杂量大且分散均匀的新型多孔材料。产物比表面可达800m2/g以上。考察了产物对苯酚的催化降解能力,结果表明其催化能力很强,适用的pH范围宽。其中掺杂铜的无规多孔二氧化硅催化剂甚至可以在pH为10的碱性条件发挥作用。产品和双氧水组成的体系有望成为新型的Fenton反应试剂。
3)发展了一种以水玻璃为原料,制备二氧化硅-腐植酸杂化材料的新型方法,使得工艺成本进一步降低;二氧化硅对重金属离子(Pb2+)的吸附能力由于腐植酸的活性基团的引入而大大增加。结果表明:该材料对水溶液中的铅离子具有很高的吸附能力,与传统腐植酸树脂相比,该材料在低pH下仍然有很好的吸附效果,投料量在5g/L时可以使水中铅离子浓度从30mg/L降低至0.3mg/L以下,其饱和吸附量在260mg/g左右。
4)结合上述研究方法与结果,开发了一种高比表面碳酸钙的制备方法。综合评价了四种添加剂提高碳酸钙比表面和介孔孔容的能力,研究了其作用机理。将所得产物用于脱硫实验,初步考察了其脱硫反应动力学。结果表明:样品在脱硫反应中的钙利用率可超过80%,明显优于普通碳酸钙样品。