【摘 要】
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卤代有机化合物的电化学还原脱卤反应是有机电化学中最重要的反应类型之一,此反应在有机合成和环境污染物的处理中都有着重要的应用。近年来,由于氟代有机物的大规模生产和广泛使用,使得氟代有机物引起的环境问题在全球范围内得到了广泛的关注。与此同时,氯代有机物的使用量因为每年逐渐增多,也成为了社会广泛关注的一类污染物。卤代有机污染物的毒性主要来自于其中的卤素,脱卤是处理卤代污染物的关键步骤。因此,开发高效便捷
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卤代有机化合物的电化学还原脱卤反应是有机电化学中最重要的反应类型之一,此反应在有机合成和环境污染物的处理中都有着重要的应用。近年来,由于氟代有机物的大规模生产和广泛使用,使得氟代有机物引起的环境问题在全球范围内得到了广泛的关注。与此同时,氯代有机物的使用量因为每年逐渐增多,也成为了社会广泛关注的一类污染物。卤代有机污染物的毒性主要来自于其中的卤素,脱卤是处理卤代污染物的关键步骤。因此,开发高效便捷的电化学还原脱卤方法将卤代有机化合物中的碳卤键（C-R）转化为碳氢键（C-H）可以大大增加其生物可降解性。为了完善氟代有机化合物的脱氟方法和氯代有机化合物的脱氯方法,本论文主要进行以下几个方面的研究:（1）研究了铑修饰的泡沫镍（Rh/Ni）催化电极对高浓度氟代苯酚的脱氟性能。首先采用电沉积法制备了负载铑金属Rh/Ni催化电极并用场发射扫描电子显微镜（SEM）和XRD对电极表面形貌和相组成进行了表征;其次,采用恒电流电解法研究了电解液组成和操作参数对水溶液中4-氟苯酚（4-FP）在Rh/Ni电极上电催化氢化脱氟（HDF）的影响和4-FP的脱氟反应路径;最后,在优化条件下考察了高浓度4-FP电催化HDF的可行性以及技术经济指标。据我们所知,高浓度氟代有机污染物电催化HDF处理研究还未见文章报道。（2）考察了铑银双金属修饰的碳纸（Rh-Ag/C）催化电极对五氟苯酚（PFP）选择性脱氟的可行性。首先,我们采用电沉积法制备了负载不同金属含量的铑银双金属催化电极并用SEM和XRD对电极表面形貌和相组成进行了表征;接着我们采用恒电流电解法研究了铑银双金属修饰的催化电极对PFP脱氟性能的影响;最后我们系统研究了其选择性脱氟的可行性。（3）制备了氮掺杂石墨烯锚定的非贵金属Co单原子催化剂（A-Co-NG）,并使用高分辨率透射电镜（TEM）、矫正扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、X射线单晶衍射（XRD）和高分辨率X射线光电子能谱（XPS）对制备的单原子催化剂进行了表征,证明了其中的催化活性金属的确是以单原子形式分散于载体表面。我们选用氯代乙酸（CAAs）作为模型分子,恒电流电解实验表明A-Co-NG具有优异的脱氯性能。同时结合循环伏安法（CV）和恒电流电解实验证明了A-Co-NG修饰的碳纸电极上（A-Co-NG/CP）三氯乙酸（TCAA）的电化学还原脱氯遵循直接脱氯机理,其脱氯路径主要为TCAA→二氯乙酸（DCAA）→一氯乙酸（MCAA）→乙酸（AA）;脱氯过程从难到易的顺序为:MCAA>DCAA>TCAA。TCAA在电化学还原脱氯生成DCAA过程中的第一个电子转移和碳氯（C-Cl）键的断裂两个步骤是分步进行的,并且在此过程中第一个电子转移是速度控制步骤,还原生成的产物DCAA再进一步脱氯生成MCAA,在该过程中第一个电子转移和C-Cl键的断裂是协同发生的,在整个电化学还原脱氯过程中Cl-的脱附都不是速度控制步骤。
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