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本论文的研究主要集中在THz频率电磁辐射与亚波长结构材料(metamaterials)的相互作用,以及基于THz时域光谱与结构材料的结合,并将它们这种结合应用在生物分子的特异性相互作用的检测、自组装单分子层的检测、水环境的监测和水溶液中生物分子的反应的检测等方面。在THz辐射的产生方面,我们利用GaAs表面的修饰实现了对THz发射效率的提高,并对相关机理进行了讨论。在THz波的操控方面,我们利用了硅材料的激光诱导自由载流子对THz波的吸收,通过在硅表面制备微纳结构,可实现对THz波透射率和调制度的操控。本文的具体研究内容和取得的主要结果如下: (1)我们在THz频段的结构材料上连接了硫醇分子和生物素分子使结构材料功能化,然后再在功能化的结构材料表面连接上链霉亲和素分子,通过THz时域光谱来监控结构材料的两个非常锐利的共振模式的红移,实现了对不同浓度的生物分子间的特异性结合的检测。实验和模拟结果都表明,结构材料的高频共振模式比低频共振模式对这种特异性结合的检测更加敏感;减小结构材料的衬底材料的介电常数,可进一步提高探测的灵敏度。 (2)我们提出了一种基于THz时域光谱和结构材料的共振特性的差分信号处理方法。该方法同时考虑了结构材料表面连接上自组装硫醇单分子层对结构材料的共振频率和强度的影响,获得一个非对称的洛伦兹线型的差分信号,通过提取该信号的峰谷差值,从理论上和实验上对不同链长的硫醇分子成功地实现了分辨。实验结果和模拟计算结果均表明,结构材料的高频共振比低频共振对检测自组装单分子层更加灵敏。 (3)为了克服液态水对THz波的强烈吸收,我们提出了一种基于THz频段的结构材料的自参考反射测量水溶液的方法,探测信号和参考信号可以在一次测量中同时获得。通过监控不同种类(乙醇的水溶液和NaCl的水溶液)及同种水溶液的不同浓度,我们可成功地鉴别水溶液的种类和浓度。该方法不仅克服了传统的THz透射系统对水溶液的厚度的要求,而且还克服了激光器的抖动引入的噪声和更换样品对信号的相位带来的误差,对未来将THz光谱推向实际的生物检测和水环境检测都有重要意义。 (4)我们利用THz时域光谱在水溶液中直接监控了DNA与奥沙利铂小分子抗癌药物的实时反应,通过对比长链的λ-DNA与短链的噬菌体DNA分别和奥沙利铂药物反应的混合溶液的时域THz波形,以及通过时域波形提取的混合溶液的折射率和吸收系数,我们发现对于不同链长的DNA与抗癌药物反应的折射率随时间的变化不如吸收系数随时间的变化灵敏,且不同种类的DNA与抗癌药物反应的弛豫时间不相同。该实验表明,THz时域光谱具备在水溶液中直接监控DNA与抗癌药物反应的能力,为以后将THz光谱推向实际的应用作铺垫。 (5)为将THz光谱推向实际应用,高效率和稳定的THz辐射源必不可少。我们在GaAs表面通过化学反应固定上一层自组装的硫醇单分子层后发现,虽然连接有分子的GaAs表面反射发射的THz辐射强度不如去掉氧化层的GaAs表面,但相比自然氧化的GaAs表面发射的THz波的强度,连接有分子的样品的辐射效率提高了约1.4倍。硫醇分子不但具有保护GaAs表面被进一步氧化从而获得稳定发射的功能,而且硫醇分子上还可以进一步连接其它有机分子,对研究半导体表面产生THz辐射的机制和利用THz发射光谱实现生物分子的检测有一定的应用价值。 (6)当飞秒激光垂直照射(100)半绝缘的镀有薄金膜(3nm,5nm,8nm,13nm和21nm)的GaAs表面,我们研究了不同的入射角(0°~50°)激发下的THz发射行为,并在垂直于样品表面的方向探测到THz辐射信号。通过系统性地研究金膜厚度、金属膜的种类及衬底的影响,我们发现表面等离子体共振和横向的photo-Dember效应的协作效应在Au/GaAs产生THz辐射方面起到了重要作用。 (7)我们在不同电阻率的硅样品进行了激光操控THz波透射的实验测量,尤其是硅表面的不同纳米尖锥及制备有结构材料的样品。对于体硅材料,我们发现,高阻硅表面去掉金颗粒获得的纳米尖锥可获得最大的透射率和最小的调制深度。对于SRRs覆盖的高阻硅样品,由于结构材料对THz频率的选择特性,可实现THz波的窄带强度调制,该实验结果可在模拟计算中再现,且可利用硅的自由载流子吸收机制来对实验结果进行很好的解释。