AlN基Ⅲ族氮化物半导体纳米材料的制备与性能研究

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III族氮化物半导体材料体系,主要包括Al N、Ga N、In N及它们的二元、三元和四元合金化合物,均属于直接带隙半导体材料,带隙宽度从In N的0.7 e V至Ga N的3.4 e V,再到Al N的6.2 e V全组分连续可调。因此,III族氮化物发光波长覆盖了从近红外到深紫外波段的光谱范围。同时,III族氮化物还具有优越的电学性能、机械性能以及耐高温和不易受腐蚀等特性,在高温、高频以及大功率的光电子器件领域有着广泛的应用。随着纳米科学与技术的发展,一维氮化物纳米材料在发光二极管(LED)、激光二极管(LD)、光探测器、场效应晶体管以及压电式纳米发动机等方面有广泛的应用空间和前景。为了满足未来微纳米器件的商业化应用的需求,要求制备大面积高晶体质量、制备过程简单而低成本且性能可控的氮化物纳米材料尤为必要。本论文采用化学气相沉积法(CVD),不使用任何催化剂或模板,在多温区水平管式炉中成功地制备出了大面积的Al N和AlxGa1-xN纳米材料。系统地研究了Al N基纳米材料在不同导电衬底上(石墨片和碳布)的场发射性能。同时,也系统研究了生长条件,如气体流量、生长温度、生长时间、源的蒸发温度等,对AlxGa1-xN纳米材料的形貌和组分的影响,详细讨论了不同形貌AlxGa1-xN纳米材料的生长机制,并探讨了AlxGa1-xN纳米材料的组分与光学性能以及场发射之间的关系,取得了一些有价值且有指导意义的成果。归纳如下:(1)用化学气相沉积法在柔性石墨片和碳布上成功制备得到了大面积的Al N纳米结构,通过改变气体流量、生长温度以及生长时间等实验参数,系统研究了纳米结构的生长密度、形貌和衬底对场发射性能的影响,证实了合适的生长密度和衬底的优异导电性有利于Al N纳米结构场发射性能的提高,基于能带结构的分析得知导电衬底在Al N纳米结构的场发射过程中保障了大量电子的供给,从而使得在导电衬底上制备得到的Al N纳米结构具有优异的场发射性能;同时,从石墨片和碳布的微观结构和宏观形貌的角度来分析了碳布上Al N纳米结构的场发射性能优于石墨片上的原因,由圆柱状碳纤维交织而成的碳布更利于提高Al N纳米结构的场发射性能。(2)用化学气相沉积法在Si(100)上成功制备得到了不同形貌的AlxGa1-xN纳米结构,包括:纳米钉、纳米针、纳米棒、纳米花、纳米枝以及纳米塔。通过对样品的结构和形貌进行细致地表征和分析得知,所有的形貌均是组分均匀、单一晶相、沿c轴方向择优生长的纤锌矿结构。源的蒸发温度、NH3的流量、NH3引入时衬底的温度以及保温时间都对AlxGa1-xN纳米结构的形貌有很大程度的影响。同时,分析和讨论了各种复杂形貌AlxGa1-xN纳米结构的生长与演变均基于表面扩散相关的气-固(VS)生长机制。与此同时,也详细地分析了AlxGa1-xN-Ga N核-壳纳米棒的结构和生长机制,并分析了该结构对场发射性能的影响。基于能带结构的分析得知,AlxGa1-xN-Ga N核-壳纳米棒场发射性能增强是由于AlxGa1-xN低的电子亲和势使得大量电子更加易于隧穿出去,从而在Ga N壳中聚集,而窄带宽的Ga N自身低的电阻能够让更多的电子隧穿至真空中,从而得到高的场发射电流密度。(3)利用无催化剂的化学气相沉积法制备得到了单一晶相、不同组分的AlxGa1-xN纳米结构,并研究了组分对光电性能的影响。包括:①Si(100)上多组分AlxGa1-xN纳米线(0.66≤x≤1)的制备。由SEM、EDS、XRD、TEM以及Raman表征可以证实制备得到了组分可调的AlxGa1-xN纳米线,其结构均是沿着c轴方向择优生长的六方纤锌矿结构;②基于上述多组分AlxGa1-xN纳米线的实验条件与经验,对其实验参数进行微调,从而在无催化剂的碳布上制备得到了单一晶相、组分均匀、全组分范围内可调的AlxGa1-xN纳米线,其组分的调变主要是通过改变Al Cl3和Ga Cl3的蒸发温度而实现的。晶格常数、Raman特征峰以及场发射的开启和阈值电场的逐步演变不仅可以得知组分的可调变,还证实了组分的连续可调也提供了连续调控性能的可能性。柔性导电碳布上AlxGa1-xN纳米线的成功制备为进一步研发新的柔性光电子器件提供了物质基础。
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