石墨烯改性电极的制备及其在电芬顿体系中降解甲基橙的研究

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电芬顿技术(E-Fenton)是在曝氧气或空气的情况下在阴极产生H2O2,同时在污染物中加入铁催化剂(Fe2+,Fe3+,或Fe氧化物),它作为一种高效、环境友好的电化学高级氧化技术,近些年发展迅速。石墨烯(Graphene,简写为GE)仅仅是一个原子的厚度——目前世界上已发现物质中最薄的材料,它也是目前已知材料中电子传导速率最快的材料,其室温下的电子迁移速率可高达15000cm2/(Vs)。同时,科学家们还发现单层的石墨烯具有很大的比表面积,可达到2600m2/g。本研究将石墨烯材料改性到碳毡电极和气体扩散电极(GDE)上,并应用于电芬顿体系中,优化反应条件,使之对降解甲基橙染料有最好的效果。主要研究结论如下:  1.采用改进的Hummers法制备氧化石墨,将制得的氧化石墨施以超声波层间剥离和分散,最终得到氧化石墨稀分散液(GO),采用水合肼化学法还原制得石墨稀(rGO)。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和紫外可见分光光度仪(UV-vis)等现代测试技术,对GO和rGO的表面结构等性能进行表征,证实经过化学还原过程,GO的含氧官能团被去除,rGO被成功制备。  2.以碳毡为基体,石墨烯、炭黑为催化层自制的空气扩散电极H2O2产量较高,在100mL0.05M Na2SO4,50mA,pH7的条件下,150min的电解,可以产生超过~450mg/L的H2O2,电流效率可以保持在50%以上。虽然经过石墨烯改性的电极H2O2产率没有经过炭黑的高,但是其耗能少,符合当前节能环保的发展思路。在GE掺杂0%、2%、5%、10%的碳毡电极中5%的电极在产出同样量的H2O2消耗能源最少。  3.自制的空气扩散电极在提高电芬顿体系中H2O2产量方面,同样具有非常迷人的魅力,与其他阴极材料,如碳毡、活性炭纤维、石墨等相比,具有较大的优势,在H2O2的产量和电流效率优于上述材料。  4.经过石墨烯改性的电极在不通电的条件下,虽然本身对降解MO几乎不起作用,但是在通电且加Fe2+的条件下,大大提高了电极产H2O2的性能,使得反应中生成的·OH对MO的降解起到主要作用。说明石墨烯对碳毡电极产H2O2有良好的催化性能。  5.pH对体系中降解MO的效果影响很大,在pH=3条件下降解效果最好,TOC去除率最高。电流强度越大,降解MO的速率越快,但是60min后MO的去除率很相近,TOC去除效果5%的略好,所以从节能角度出发,选取50mA作为实验反应条件最佳。  6.经过石墨烯改性的电极对降解MO都起到一定的作用,在pH=3,Fe2+浓度为0.05M时,反应60min,MO降解率都接近90%。说明石墨烯对GDE产H2O2有良好的催化性能。  7.pH对体系中降解MO的效果影响很大,在pH=3条件下降解效果最好,TOC去除率最高。电流强度越大,降解MO的速率越快,但是60min后MO的去除率很相近,TOC去除效果5%的略好,所以从节能角度出发,选取50mA作为实验反应条件最佳。曝气量对降解MO效果也有影响,随着曝气量的增加,降解MO的速率加快,效果也越好,但是曝气量0.1L/min和0.2L/min效果差距不大,从节能的角度考虑,曝气量取0.1L/min为宜。
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