介微孔粒子填充PDMS渗透汽化优先透醇复合膜制备与性能研究

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渗透汽化(PV)作为一种高效节能、环境友好并具有选择性分离的新型分离技术备受关注。随着燃料乙醇的发展,优先透醇膜技术仍是渗透汽化领域的研究重点之一。制备具有高选择性,高通量以及运行稳定的渗透汽化膜成为该分离技术的关键,在有机聚合物中引入无机粒子制备有机-无机杂化膜是当前该领域发展趋势之一。本论文将不同的多孔粒子与PDMS共混,制备优先透醇杂化复合膜,并考察杂化复合膜对醇/水体系的分离性能。  首先,采用不同的硅烷偶联剂对三种不同的介孔分子筛MCM-41、SBA-15-1、SBA-15-2进行疏水改性,考察了硅烷偶联剂与介孔分子筛的改性比例、筛选出较优的改性硅烷偶联剂(即1,1,3,3-四甲基二硅氮烷),并测定了改性前后介孔分子筛的亲/疏水性的变化。将改性后的介孔分子筛与PDMS共混配制铸膜液,采用刮膜法将铸膜液复合至聚砜基膜上,研究了不同改性试剂,不同介孔分子筛以及填充量对杂化复合膜分离性能的影响,进一步考察了操作条件对MCM-41-C1/PDMS杂化复合膜分离性能的影响。结果表明,填充介孔分子筛后,杂化复合膜的渗透通量明显提高,当MCM-41-C1的填充量为20.0wt.%时,杂化复合膜的分离效果较好。在操作温度为60℃,膜下游侧压力为100Pa时,对于原料液中5.0wt.%的乙醇/水体系,优先透醇杂化复合膜分离因子最高为8.8,渗透通量为2800g/(m2h);对于原料液中3.0wt.%的丁醇/水体系,分离因子最高为65.4,渗透通量为1402g/(m2h)。  其次,为进一步提高杂化膜的分离因子,本论文采用原位生长法在介孔分子筛MCM-41表面合成微孔材料ZIF-8,制备了含有介孔-微孔的多孔粒子----MCM-41-ZIF-8。利用TEM表征多孔粒子的外貌形态,通过BET测试多孔粒子的孔径变化以及氮气脱吸附曲线,并采用接触角测试多孔粒子的亲疏水性。采用1,1,3,3-四甲基二硅氮烷对多孔粒子MCM-41-ZIF-8进行疏水改性,然后与PDMS共混涂覆至聚砜基膜上制备多孔粒子杂化复合膜。进一步考察了介微多孔粒子填充量对复合膜分离性能的影响及操作条件对复合膜分离性能的影响。结果表明:当粒子的填充量为5.0 wt.%,操作温度为70℃,膜下游侧压力为100Pa时,对于原料液中5.0 wt.%的乙醇/水体系,杂化复合膜的分离因子为10.43,渗透通量为2203g/(m2h)。  综上所述,本论文通过填充介孔分子筛以及介孔-微孔粒子MCM-41-ZIF-8制备出的复合膜具有较好的透醇性能,且渗透通量高;杂化复合膜制备工艺简单,成本较低,在工业化应用中具有广阔的前景。
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