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核能作为重要的清洁能源,已经占据了世界各国能源方面重要的地位,中国的核电产业近些年也得到了蓬勃的发展。伴随中国核电事业取得的瞩目成绩的同时产生了数量巨大且难以处理的放射性废物,大多数放射性废物危害很难察觉,具有半衰期长、高毒性等特征,通过常规的物理、化学、生物等手段消除效果差,自身衰变是降低放射性核素危害的主要方式,因此这些废物会对环境产生长时间持久性潜在性的危害。目前核废物地质处置法已经得到广泛认可并已经有了成熟的工程技术经验,其中岩洞处置法备受推崇。但是在处置库事故工况下,核素有可能发生泄漏进入地下水发生迁移,对环境产生影响,因此在处置库建立前期需要进行可行性安全评价,其中核素迁移是关键部分,通过在处置库建设前期对核素迁移的研究,预测核素对地质环境的污染并获得关键数据,从而在处置库建设过程中更好地预防和阻滞核素迁移进入生态环境,使放射性废物在处置库运行期间及关闭后上百年内得到完全隔离从而保证对环境无害。
花岗岩作为重要的处置库围岩,在阻滞核素迁移方面具有重要作用。花岗岩对核素的吸附可为处置库的安全评价提供理论参考,并为处置库核素泄露的影响提供预测。本文依托中国南方某核电站环保配套工程-某中低放岩洞处置库工程,对处置库围岩花岗岩进行实地采样,研究了核素在花岗岩上的吸附行为,初步分析了吸附机理并获得吸附特征参数。在此基础上结合研究区的区域水文、地质环境条件的勘探调查数据,建立岩洞处置体系中核素迁移扩散模型,预测评估核素的扩散途径和趋势,揭示岩洞处置库中关键核素的迁移过程,为处置库安全评价提供基础数据和科学依据。主要研究内容如下:
1)通过静态批式实验对核素在花岗岩上的吸附行为及规律进行研究,针对接触时间、温度、核素溶液的初始浓度,阴阳离子种类等因素的改变,结合吸附等温模型、动力学方程等数据分析方法以及XRD、XRF、SEM和FT-IR等分析表征手段,初步分析了吸附机理并获得吸附特征参数。
2)通过对拟在建处置库场址及其所在地区的丰富地质资料的大量统计和分析,运用GMS软件建立该处场址的地质概念模型,明确所在地区地层、地貌、地质参数等相关信息。
3)在调整校正好的地下水流模型的基础上,将静态批式实验获得的分配系数以及动力学、热力学模拟参数输入程序,利用该模型对处置库关闭核素发生泄漏进入地下水后的迁移范围进行模拟和预测,揭示核素在处置库地质环境中的迁移行为特征,为处置库选址和场址评价提供数据、方法和理论支持。
通过研究得到的主要结论如下:
1)整个处置库场址所在山体完整性好,透水性极微弱。基岩裂隙水为核素迁移提供了途径,地下水属于HCO3-Na?Ca、HCO3-Na型水。
2)由静态批示实验可知,Cs(I)、Sr(II)、U(VI)在花岗岩上的吸附平衡时间有所不同,分别为9h,24h以及45min;初始浓度对吸附的影响较大,随浓度增大吸附分配系数降低;温度增高会使吸附分配系数增大,但影响非常小;且吸附作用在中性偏弱酸的环境下更容易进行,不同种类的阴阳离子的加入会阻碍吸附的进行,其中CO32-、HCO3-影响最大。
3)通过动力学和热力学模型分析,可知吸附作用可用准二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型描述,说明吸附形式属于单层化学吸附。
4)由GMS数值模拟可知,在不考虑核素自身的衰变和周围的屏障材料对核素的阻滞的情况下,假定浓度、运移时间相同且放射源以恒定浓度释放时,相同初始浓度运移同样时间的情况下,Sr到达的距离最远,Cs次之,U最小;在处置库预定期限500年时间内,核素最远达到的距离均小于100m,说明工程区地下水循环缓慢,核素迁移路径较长,符合处置库选址基本要求。
5)在实际工程中,综合考虑各种因素,核素污染范围会远小于本模拟所得,说明本模拟所得结果可靠,处置库预选场址区可以有效阻止核素迁移达到处置中低放废物的目的。
花岗岩作为重要的处置库围岩,在阻滞核素迁移方面具有重要作用。花岗岩对核素的吸附可为处置库的安全评价提供理论参考,并为处置库核素泄露的影响提供预测。本文依托中国南方某核电站环保配套工程-某中低放岩洞处置库工程,对处置库围岩花岗岩进行实地采样,研究了核素在花岗岩上的吸附行为,初步分析了吸附机理并获得吸附特征参数。在此基础上结合研究区的区域水文、地质环境条件的勘探调查数据,建立岩洞处置体系中核素迁移扩散模型,预测评估核素的扩散途径和趋势,揭示岩洞处置库中关键核素的迁移过程,为处置库安全评价提供基础数据和科学依据。主要研究内容如下:
1)通过静态批式实验对核素在花岗岩上的吸附行为及规律进行研究,针对接触时间、温度、核素溶液的初始浓度,阴阳离子种类等因素的改变,结合吸附等温模型、动力学方程等数据分析方法以及XRD、XRF、SEM和FT-IR等分析表征手段,初步分析了吸附机理并获得吸附特征参数。
2)通过对拟在建处置库场址及其所在地区的丰富地质资料的大量统计和分析,运用GMS软件建立该处场址的地质概念模型,明确所在地区地层、地貌、地质参数等相关信息。
3)在调整校正好的地下水流模型的基础上,将静态批式实验获得的分配系数以及动力学、热力学模拟参数输入程序,利用该模型对处置库关闭核素发生泄漏进入地下水后的迁移范围进行模拟和预测,揭示核素在处置库地质环境中的迁移行为特征,为处置库选址和场址评价提供数据、方法和理论支持。
通过研究得到的主要结论如下:
1)整个处置库场址所在山体完整性好,透水性极微弱。基岩裂隙水为核素迁移提供了途径,地下水属于HCO3-Na?Ca、HCO3-Na型水。
2)由静态批示实验可知,Cs(I)、Sr(II)、U(VI)在花岗岩上的吸附平衡时间有所不同,分别为9h,24h以及45min;初始浓度对吸附的影响较大,随浓度增大吸附分配系数降低;温度增高会使吸附分配系数增大,但影响非常小;且吸附作用在中性偏弱酸的环境下更容易进行,不同种类的阴阳离子的加入会阻碍吸附的进行,其中CO32-、HCO3-影响最大。
3)通过动力学和热力学模型分析,可知吸附作用可用准二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型描述,说明吸附形式属于单层化学吸附。
4)由GMS数值模拟可知,在不考虑核素自身的衰变和周围的屏障材料对核素的阻滞的情况下,假定浓度、运移时间相同且放射源以恒定浓度释放时,相同初始浓度运移同样时间的情况下,Sr到达的距离最远,Cs次之,U最小;在处置库预定期限500年时间内,核素最远达到的距离均小于100m,说明工程区地下水循环缓慢,核素迁移路径较长,符合处置库选址基本要求。
5)在实际工程中,综合考虑各种因素,核素污染范围会远小于本模拟所得,说明本模拟所得结果可靠,处置库预选场址区可以有效阻止核素迁移达到处置中低放废物的目的。