【摘 要】
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碳材料由于其良好的稳定性、灵活可控的孔、高比表面和表面化学等性质直接作为催化剂引起研究者极大的兴趣,碳材料可以替代传统的金属催化剂和非金属催化剂对反应表现出很好
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碳材料由于其良好的稳定性、灵活可控的孔、高比表面和表面化学等性质直接作为催化剂引起研究者极大的兴趣,碳材料可以替代传统的金属催化剂和非金属催化剂对反应表现出很好的催化活性,因此,对碳材料的催化研究具有重要意义。本论文对碳材料催化环己烷氧化做了详细研究,研究内容包括影响碳材料的催化活性因素,碳材料与反应物的作用,这对于理解碳材料的催化机理和工业化应用有一定的指导意义,同时有利于合理设计调控碳催化剂。本文首先讨论了各种碳材料作为催化剂催化环己烷氧化的活性。研究了催化剂中残留的Fe、碳纳米管表面的含氧基团和碳纳米管表面缺陷等因素对于碳管催化活性的影响,发现碳纳米管表面的缺陷是影响碳纳米管催化环己烷活性的重要因素,这是由于碳纳米管表面完整的石墨片层结构有利于氧化反应中电子的传递。氮元素的引入可以改变碳纳米管的电学性质,影响碳纳米管对环己烷的催化活性。研究表明碳纳米管催化环己烷氧化为自由基反应,环己烷氧化为环己醇或环己酮需要较高的表观活化能,是速率控制步骤。碳纳米管的催化作用主要在催化环己基过氧化氢分解;另外,碳纳米管可能在活化环己烷和氧中也起到重要作用。最后,研究了碳纳米管作为催化剂催化环己烷氧化的重复性,发现使用过的碳纳米管经过过滤、洗涤和干燥后,可以重复利用作为催化剂而其催化性能基本不受影响。
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