【摘 要】
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本论文主要致力于新型钛金属配合物的设计合成与它们在烯烃催化中的应用,以及烷基铝配合物的设计合成与它们在ε-己内酯开环聚合中的应用。本论文共包括以下三个部分:
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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本论文主要致力于新型钛金属配合物的设计合成与它们在烯烃催化中的应用,以及烷基铝配合物的设计合成与它们在ε-己内酯开环聚合中的应用。本论文共包括以下三个部分:
第一部分对乙烯聚合与齐聚催化剂的研究进展进行了综述,介绍了几类重要烯烃聚合催化体系的发展,重点介绍了过渡金属配合物催化剂:对可生物降解高分子材料和内酯开环聚合催化剂进行了综述,重点介绍了金属铝系催化剂以“配位-插入”机理催化环状内酯开环聚合制备可降解聚酯的方法。讨论了催化剂模型和结构,催化性能和可能的催化反应机理。
第二部分设计合成了一系列新颖的3,5-二叔丁基水杨醛毗啶-2-亚胺类三氯化钛配合物,对它们进行了详细表征,并对其催化乙烯均聚以及乙烯/α-烯烃共聚和行为进行了系统的研究。研究结果发现,以MAO为助催化剂,所得的三氯化钛催化剂都能以非常高的活性催化乙烯聚合,最高活性达5.31×105g·mol-1(Ti)·h-1。依据不同的催化剂结构以及不同的反应条件,所得的聚合物分子量在119-621kg·mol-1之间。此外,对于其催化乙烯与1-己烯或1-辛烯共聚的结果发现,所得共聚物具有较低的熔点,1-辛烯的插入率为3.8mol%左右。
第三部分设计合成了一系列新颖的两齿和三齿的N-(2-甲基喹啉-8-基)苯甲酸酰胺有机铝化合物,对它们进行了详细表征并测试了其催化ε-己内酯开环聚合反应的性能。受其结构的限制,两配位烷基铝化合物能够较高活性的催化ε-己内酯的开环聚合,而三齿配位的烷基铝化合物的催化活性较二齿配体活性要低。此外,利用核磁氢谱对其聚合机理进行了研究。
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