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随着新能源汽车产业的快速发展,作为驱动源的动力锂离子电池的生产和消费也呈现快速增长的趋势。但由于动力锂离子电池的使用寿命有限,一般使用5-8年后将面临退役或报废。报废动力锂离子电池中含有重金属和有机物等有害物质,具有潜在的健康和环境风险。同时,报废动力锂离子电池中含有的Li、Co、Ni、Mn等金属,具有重要的资源利用价值。因此,本研究针对废旧三元动力锂离子电池的资源环境问题,依托上海市IV类重点课题《机械电子行业典型废弃物污染控制与资源化利用》（项目编号:HJGFXK-2017-002）,开展废锂离子电池回收及其失效正极材料超声水热修复过程与机理研究。通过文献调研和数据分析的方法,预测了我国新能源汽车产销量呈逐年增多的趋势,预计到2025年我国动力电池报废总量可达137.1万吨,三元电池报废量可达37.1万吨;2020年我国动力电池的装机量前三位的企业分别为宁德时代、LG化学和松下,分别占据26.0%、22.7%和20.2%的市场份额。明晰了当前国内动力电池回收市场的潜力,分析了该领域的未来发展的机遇与制约。采用科学计量学对近25年间共1041篇关于废锂离子电池处理处置的文献进行可视化分析,从时空角度对废锂离子电池回收技术的出现到技术成熟的全过程进行分析,总结了废锂离子电池回收利用的发展历程,即简单拆卸和分离阶段、有价金属高效提取和多组分协同回收阶段、可持续发展及产业化阶段。概括了废锂离子电池回收最突出的三大学科及高频关键词,对进一步促进废锂离子电池处理处置和产业化应用发挥了重要作用。以废三元锂离子电池为研究对象,对正极材料进行超声水热分离研究,分别考察了超声功率、反应时间、反应温度、固液比、搅拌速度及H2O2添加量对分离效率的影响机制。通过响应面实验分析各因素之间的交互作用,在超声功率为150 W,反应时间为10分钟,反应温度为常温25℃,H2O2添加量为0.3m L,搅拌速度为85 r·min-1,固液比为0.01 g·m L-1的条件下,正极材料的最佳分离效率达98.85%,较单因素实验有了一定的提升。通过XRD、SEM、XPS等表征手段对分离前后材料性质进行分析,结果表明分离过程对改善材料阳离子混排、修复晶体结构和分解有机物起到了一定的促进作用。聚焦废三元锂离子电池正极材料超声水热分离后产物,分别考察了Li OH溶液浓度、超声功率、反应时间、反应温度、氧化剂添加量及空化气体流速对修复效果的影响。经超声水热修复实验,获得失效正极材料的最适宜修复条件为超声功率为900 W、Li OH溶液浓度为0.5 M、反应时间为10 h、反应温度为80℃、氧化剂添加量为6 m L,空化气体流速为0.2 L·min-1。修复后晶体首次充放电比容量分别为160.054 m Ah·g-1和156.611 m Ah·g-1,0.1C倍率首次充放电效率为97.85%。为了进一步改善修复后材料在结构上的缺陷,提高材料电化学稳定性和安全性,利用纳米Al2O3对修复后材料进行包覆改性。结果表明,包覆改性并未改变材料原有晶体结构,且有效提升了材料稳定性和比容量。包覆改性后材料首次充、放电比容量分别为168.748 m Ah·g-1和168.387 m Ah·g-1,材料首次充放电效率为99.79%,并在第100次循环后充放电效率依然维持在99.64%。结合超声水热分离和修复过程,对正极片分离、有机物去除及晶体修复的过程机理进行探讨,发现晶体中典型有机物碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）及聚偏氟乙稀（PVDF）的分解主要发生在超声水热修复阶段。超声空化效应和微射流作用能有效改善晶体中锂、镍混排,促进外加锂源中Li+和液相中的氧进入晶体结构进行占位,促进晶核生长及二次成核,使晶体粒径变得均匀,并恢复层状结构。为综合评估本研究的可行性,利用生命周期评价的方法对废动力电池正极材料超声水热技术进行环境影响评价。结果表明在超声水热技术中,修复过程是造成环境负荷的主要子过程。电能的消耗和氩气的投入是造成修复过程环境负荷的主要影响因素。研究发现利用超声水热方法比湿法冶金处理失效正极材料所产生的综合环境影响小、所造成的环境负担少,更具有绿色环保的优势。从环境影响评价角度提出降低超声功率、缩短反应时间等改进方法,可有效降低各类环境影响,促进超声水热技术的工业化推广和应用。