氮化硼负载铁酸钴活化单过硫酸氢钾降解氯酚类有机污染物

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近年来随着世界工业迅猛发展,对于化工原料及其衍生物的需要日渐增大。炼油废水、石化生产废水、印染废水、制药废水等行业排放的有机废水数量逐渐增多,同时随着生产工艺的发展,有机废水中的难降解有机物的数量和种类逐渐增多,有机废水的处理难度变大,化工业中有机废水的排放逐渐威胁人类健康安全和限制区域经济发展。目前,有机废水的传统处理方法包括物理、化学和生物法,以及来联合几种传统方法的复合处理工艺。基于过硫酸盐的高级氧化技术(SR-AOPs)作为一种新兴的有机物降解方法,近年来成为学者研究和应用的热点。利用金属氧化物活化过一硫酸氢钾(PMS)降解有机污染物,具有降解效率高、矿化能力强、工艺简单等特点。但金属氧化物在活化PMS的过程中,由于金属离子浸出导致的催化性能下降和二次污染等问题限制了高级氧化技术的发展。本课题成功合成了负载型Co Fe2O4@BN催化材料,以氯酚类污染物(2,6-二氯苯酚(DCP)、2,4,6-三氯苯酚(TCP))为目标污染物,并针对催化剂在PMS催化性能、影响因素、催化机理和催化剂稳定性方面进行了系统性的研究。主要研究内容如下:(1)通过两步合成法合成负载型Co Fe2O4@BN催化材料,并通过XRD、SEM、TEM、XPS等手段对Co Fe2O4@BN进行表征,验证了合成材料具有多活性位点、强稳定性等结构特点。以TCP/DCP为目标污染物,对降解过程中工艺条件进行优化(催化剂浓度、PMS投加量、污染物浓度、体系p H、反应温度、共存离子),在最佳反应条件下,40 min内可以实现目标污染物的完全去除。(2)对催化剂进行五次循环催化实验和金属离子浸出检测实验,第五次使用时,反应40 min后仍能使目标污染物的降解率保持在70%以上,证明该催化剂具有高稳定性和可重复利用性,具有较强的实际应用能力。对Co Fe2O4@BN/PMS体系进行自由基淬灭实验和电子顺磁共振实验,验证了羟基自由基和硫酸根自由基为主要活性自由基。(3)对于催化反应前后的催化剂进行XPS表征,结合已有理论成果,对于Co Fe2O4@BN活化PMS的具体过程进行分析,推测出可能的催化过程。
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