【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池的发现、发展和应用都离不开空穴传输材料,其中有机小分子空穴传输材料应用最为广泛,近年来引起了大家的广泛关注。新的高性能空穴传输材料的发现需要经过新
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钙钛矿太阳能电池的发现、发展和应用都离不开空穴传输材料,其中有机小分子空穴传输材料应用最为广泛,近年来引起了大家的广泛关注。新的高性能空穴传输材料的发现需要经过新分子的设计和合成、基本光电性能的分析以及进一步的优化改进其性能三个步骤。但是目前为止空穴传输材料的报道主要集中在以9,9’-螺二[芴](SBF)、螺[芴-9,9’-氧杂蒽](SFX)等单元作为核心的材料,材料类别有限,同时此类分子合成条件苛刻、产率低,发展受到限制,因此寻找新型的空穴传输材料是该领域面临的最大问题。针对此现状,本论文选用9,9’-螺二芴为结构单元,将茚酮基团引入骨架结构后,可以扩展π-共轭体系,有效的调节分子内电子结构并改善前线轨道能级,进而设计并合成了基于茚酮并螺芴为核,二苯胺或三苯胺为枝的三维结构分子SFD-TPA,SFD-OMe TPA,SFD-TAD和SFD-OMe TAD。在目标分子的制备过程中,涉及了酰基化反应、关环反应、还原反应、溴化反应、氧化反应、Suzuki-Miyaura偶联反应和Buchwald Hartwig偶联反应等共9步反应。所有产物均通过核磁共振氢谱、碳谱、高分辨质谱以及红外光谱等对其进行表征确认。随后本文结合紫外-可见吸收光谱、循环伏安以及密度泛函理论计算对目标产物的光物理性质、电化学性质以及前线轨道能级进行研究。结果表明,SFD-TPA和SFD-OMe TPA这两种材料均表现出较好的光学和电化学稳定性,且三苯胺甲氧基为枝的目标产物SFD-OMe TPA相比于三苯胺为枝的化合物SFD-TPA表现出稍高的最高已占分子轨道能级。四个目标化合物的前线轨道能级与现今常用空穴传输材料spiro-OMe TAD的能级相当,且均可以与钙钛矿层和金属对电极进行很好的能级匹配,适合于用作空穴传输材料。本论文研究提供了设计新型有机空穴传输材料的全新思路,丰富了有机小分子的种类,对钙钛矿太阳能电池领域有重要作用。
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