量子点/纳米碳复合材料的可控合成、表征及光电性能研究

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近年来,由纳米碳材料和半导体量子点构成的纳米复合材料与结构被广泛应用于开发新一代高性能光电转换材料与器件。PbS量子点因具有带隙小、波尔半径大和近红外响应等特征而倍受关注。另一方面,由于量子点光生电子和空穴不易分离,人们通常把量子点和纳米碳材料制备成复合结构。在众多纳米碳材料中,石墨烯(RGO)和碳纳米管(CNT)具有大的比表面积和良好的导电性而备受关注。将纳米碳材料和量子点结合在一起,充分利用两种材料的独特性能,成为构筑高性能光电纳米器件的重要途径之一。本文首先采用金属有机法合成PbS量子点、PbSxSe1-x固溶体量子点,并研究了不同反应条件下PbS量子点和PbSxSe1-x固溶体量子点的形貌和尺寸特征。X射线衍射(XRD)、扫描(SEM)和透射电子显微(TEM)分析结果表明:所制备的纳米颗粒分布均匀,结晶性较好。利用紫外-可见-近红外吸收和荧光光谱研究材料的光物理性能,发现所制备的单质量子点和固溶体量子点均有近红外吸收,并且可以通过纳米尺寸效应(量子限域效应)和成分调控实现对量子点的能带剪裁。对于单一成分的PbS量子点,通过控制反应条件可以改变量子点的尺寸和形貌,进而调控半导体材料的能带结构(带隙和带边)。对于PbSxSe1-x固溶体半导体量子点,在保持纳米颗粒大小一致的情况下可以通过改变组分x的含量,来调控半导体材料的能带结构。其次,利用简单可控的机械混合法,分别制备了纳米复合材料QDs/MWCNT和QDs/RGO,并对其形貌、结构、光物理性能及光电性能进行了研究。TEM测试结果表明:量子点(PbS、PbSxSe1-x)与纳米碳材料(MWCNT和RGO)具有良好的结合;通过调整量子点与纳米碳材料的质量比,可调控量子点在纳米碳材料表面的负载量。紫外-可见-近红外吸收显示纳米碳材料与量子点复合之后,将吸收光谱拓展到近红外区域。荧光测试发现,与单纯的量子点相比,QDs/MWCNT和QDs/RGO复合结构的荧光强度和寿命都明显降低,表明量子点和纳米碳材料(MWCNT和RGO)之间发生了快速的电子转移,从而导致了量子点/纳米碳复合材料的光电性能有显著提高。
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