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近年来,二维层状材料因表现出明显不同于其体相的物理和化学性质而成为当前凝聚态物理和材料科学的热点研究领域。在原子尺度上对二维材料的电子和能带结构进行有效调控,进而赋予其新奇物理现象和性质,促进其在未来的光/电学器件中的应用是当前该研究领域的核心问题和挑战。在本论文中我们利用超临界水热反应,液相剥离等实验方法,同时结合同步辐射表征技术,密度泛函的理论方法对所制备出的二维层状材料的微观结构和宏观磁性进行了研究,在原子/电子水平上建立了二者之间的内在联系,为二维磁性纳米材料的可控设计和制备提供了新的途径以及理论依据。本论文主要包括以下几方面的内容:1、Mn杂MoS2纳米片铁磁性研究MoS2纳米片因具有中等的本征带隙、可调的载流子类型以及新颖的谷极化等特点成为人们广泛关注的二维范德瓦尔斯半导体材料。但它们的本征非铁磁性限制了它们在未来自旋电子器件中的实际应用。尽管过渡金属替代位掺杂是一个赋予半导体具有稳定磁性的有效方法,但是MoS2半导体生长过程中的“自纯化效应”使得掺杂离子很容易在MoS2基体中形成金属团簇。基于此,我们采用超临界水热反应,突破了“自纯化效应”成功制备出了具有室温铁磁性的Mn掺杂的MoS2纳米片,其饱和磁化强度达到0.05 μ B Mn-1。并且通过共掺杂Li离子改变其饱和磁化强度的事实,证明了Mrn-MoS2纳米片的磁性是来源于替代位的Mn离子,其具有的磁性是本征铁磁性。2、可逆操纵Mn掺杂MoS2纳米片的磁性可逆地操纵二维范德瓦尔斯半导体材料的磁性是促进其在自旋电子学、信息存储以及其它量子信息器件中实际应用的关键。然而,目前的磁性调控方法呈现出的是单向性特点,不具有可逆性。我们利用BV分子作为电子施主,可逆地调节了Mn掺杂MoS2纳米片铁磁性。在BV吸附时,Mn掺杂MoS2纳米片的饱和磁矩从0.05增加到0.08emu/g,在BV解吸后可逆地返回到0.05emu/g。基于同步辐射表征等技术,结合第一原理计算,明确了在BV吸附的Mn掺杂MoS2纳米片中,作为电子施主的BV分子不仅增加了Mn原子的磁矩,也增大了磁极化子的半径,是导致其磁性发生变化的内在原因。伴随着BV的吸附/解吸过程中的电子注入和移除,Mn掺杂MoS2纳米片磁性可逆变化的发生,暗示了通过使用外部电场来改变载流子浓度来调控过渡金属掺杂MoS2纳米片磁性的可能性。3、二维V2C(MXenes)的本征铁磁性研究寻找和制备出具有本征铁磁性的纯二维磁性材料是当前二维材料研究的热点问题。然而,因为长程的磁序受到热涨落的强烈抑制,大部分的二维材料是非磁性的。尽管目前人们已经制备出了纯二维磁性材料(不是通过掺杂外来原子或引入空位等工程化引起的磁性),但是这些材料存在居里温度低,空气中不稳定等内禀缺陷。我们通过刻蚀和液相剪切方法首次制备出具有室温且在空气中能够稳定存在的具有几个原子层厚度的二维V2C纳米片。磁性测量结果表明制备出的V2C纳米片的饱和磁矩为0.013emu/g且其居里温度高于室温。而且在V2C纳米片中观察到的上下两层之间的2.5度转交可能是导致其具有室温铁磁性的内在原因。