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所谓源解析即对环境中污染物来源进行定性或定量研究的技术。由于源解析模型众多,各种模型运用的条件和范围不一,且模型本身构造的不确定性,致使模拟结果也存在很大不确定性。本文运用经典的化学质量平衡模型(CMB)和因子分析多元线性回归模型(FA/MLR)对南京市、南昌市、吉林市大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)和TSP的污染来源进行了解析,根据解析结果对两种模型的优缺点进行了深入分析,在此基础上利用蒙特卡罗法对因子分析多元线性回归模型中污染源的识别进行不确定性分析,为提高模型模拟结果的可靠性提供了新思路。
运用两种模型对三个案例城市大气颗粒物中的PAHs和TSP进行源解析的结果表明:南京市大气颗粒物中多环芳烃的共同来源有高温加热源、柴油燃烧源、燃煤源,除此之外,CMB模型还解析出汽油燃烧源、石油化工源和柴薪燃烧源。综合两种模型解析结果发现高温加热源、汽油燃烧源和柴油燃烧源贡献占主导,说明南京市第三产业发展较快,餐饮服务业的油烟排放和交通尾气排放对整个城市的污染占主导,因此应采取适当措施减少餐饮油烟和机动车尾气的排放。南昌市大气细颗粒物中共同解析出的污染源有焦化源和机动车排放源,除此之外,FA/MLR模型还解析出高温加热与焚烧源,CMB模型还解析出木柴燃烧源和燃煤源。其中焦化源贡献率超过机动车排放源贡献率成为第二大污染源,表明南昌市经济发展过分依赖第二产业的发展,重工业污染源超越交通源成为南昌市多环芳烃的贡献主体,因此南昌市应加快转变经济发展方式,调整产业结构使之更科学合理。运用两种模型对吉林市大气颗粒物中TSP进行源解析结果中只有一个共同源为土壤风沙尘,CMB模型解析的不同源有扬尘、道路尘、建筑尘和风沙尘,FA/MLR解析的不同源有钢铁工业粉尘、核工业污染源和冶金排放源,但是贡献率均相对较低。土壤风沙尘在两种解析结果中的贡献率均最大,说明土壤风沙尘贡献量远远大于人为排放源贡献量,即在影响大气环境中TSP的众多来源因素中,地区环境特点和气候特征对TSP源的影响最大,其次工农业和经济发展壮况等也有一定影响。
在对两种源解析模型比较的过程中发现,CMB模型对于解析污染源数目多的体系更具有优越性,能够定量计算出对每个采样点有明显贡献的所有源类,原理清楚,易于接受。但是它需要假定污染源的数量及每种污染源的排放模式,对于污染物源成分谱要求较全面,且对降解系数要求精确。而FA/MLR模型相对CMB模型使用简单,不需要研究地区优先源的检测数据,对污染源成分谱不够全面的案例仍然可以解析,也不必了解降解因子或是假设,可以广泛使用软件对数据进行处理。其不足之处在于,当一个或多个源示踪物不是来自同种类型污染源时,其应用受限,并且有些示踪物所指代的污染源尚不明确,也对源识别带来困难。因子分析法对受体样品数据量要求较大,一般至少要有四十组数据,并且因子分析法识别的污染源种类较少,一般在三至五个左右,因此对于分析源数目少的体系比较成功。
在对三个城市受体样品数据进行因子分析时发现,采用不同数据组分析,提取出的主因子个数也不同,且每次模拟过程中对主因子具有最大贡献权重的化合物也不一致,经分析,FA/MLR模型的不确定性主要来源于监测数据的不确定性和示踪物选取的不确定性,所谓示踪物即为标识各污染源的化合物。因此本文运用蒙特卡洛法,并将因子分析算法编程以对因子提取过程进行上千次模拟,选取出现概率最高的化合物作为示踪物,而不是以单一运算结果作为示踪物的选取标准,从而提高了示踪物选取的客观性。