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汞,是一种人体非必需的有毒重金属元素,是唯一以气态形式存在大气中参与大气循环的全球性污染物。大气汞的沉降与全球汞生物地球化学循环演化存在着重要的联系。研究已经证实,正是大气汞的长距离迁移和沉降,导致了北美、北欧等偏远地区湖泊鱼体汞含量的明显升高。因此,大气汞沉降对某一局部环境的影响,举足轻重,开展大气汞的源解析研究是目前大气汞研究的一个重要领域之一。
2008年9月至2008年12月及2009年2月至7月,分别在贵阳市环境监测站(监测站)和中国科学院地球化学研究所(地化所),采用高时间分辨率大气自动测汞仪、镀KCl石英扩散管和颗粒汞微型捕汞仪,进行了为期8个月的连续检测;同时系统的采集分析了两采样点的大气颗粒物(PM2.5)、酸性气体及大气降水,初步探讨了贵阳市区大气汞的来源。主要得到了以下结果:
1.贵阳市环境监测站大气中TGM、Hg(p)、RGM的平均浓度分别为7.4±4.8ngm-3、1330 pgm-3、24 Pgm-3;中国科学院地球化学研究所大气中TGM、Hg(p)、RGM的平均浓度分别为6.2±5.1 ngm-3、250 pg m3、19 pg m-3。以上数据显示,贵阳市大气总汞含量明显高于我国背景区的大气汞含量以及全球背景值。
2.贵阳市大气降水中总汞的平均含量为18 ngL-1,变化范围为0.44~81 ngL-1,高于我国背景区大气降水中总汞的含量。贵阳市大气降水中的阴离子以SO42-和NO3-为主,平均含量分别为15 mgL-1和3.0 mgL-1;阳离子主要以Ca2+为主,NH4+和MMg2+次之。pH值平均为6.1,在3.1~7.8之间变化,全年酸雨约占降雨总数的1/4,酸雨类型为硫酸性,表明燃煤是贵阳市大气污染的主要来源之一。
3.贵阳市环境监测站大气PM2.5浓度范围为3.7~186μgm-3,平均值为53μgm-3;中国科学院地球化学研究所大气PM2.5浓度范围为1.6~224μgm-3,平均值为55μgm-3。贵阳市PM2.5的日均质量浓度已经接近或者超过美国目前制定的市区PM2.5的日标准。大气颗粒物中黑碳的日平均浓度为4.1μgm-3,变化范围为0.48~15 ng m-3,主要来源于燃煤的燃烧;贵阳市大气PM2.5与其中S、Al、Mn、Pb、Fe、Mg等元素含量有显著的正相关关系,初步判断煤炭燃烧、有色金属冶炼加工工业是大气中PM2.5的主要来源。
4.贵阳市酸性气体中6种阴离子含量依次为SO42>Br->NO2->NO3->Cl->F-。其中SO42-和Br-分别占阴离子总量的47%~97%和2.3%~50%,含量分别为71μg m-3和28μg m-3,其它离子含量都比较少。阳离子的含量依次为Ca2+>K+>NH4+>Mg2+>Li+。其中Ca2+平均含量为1.0μgm-3,占阳离子总量的48%,在2.2%~69%之间变化,K+和NH4+分别占阳离子总量的24%和24%,Li+含量最少,不足1.0%。
5.利用PMF3.0统计模型预测贵阳市大气中汞的来源,主要有4个释放源:化石燃料燃烧、有色金属冶炼、钢铁工业以及混合释放源;该4种释放源的贡献率分别为62%、11%、13%以及14%。