高比表面积氮掺杂壳聚糖基活性炭的制备与吸附性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yanlian2008
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在氮掺杂活性炭中,氮原子的引入会改变活性炭的表面性质和表面基团,使得其电化学性能、吸附性能等得以提高,表现出很好的开发前景。目前,对于氮掺杂活性炭的研制还处于实验室开发阶段,急需开发工艺简单、成本低廉的制备技术。壳聚糖在自然界中来源丰富、储量巨大,并且含有丰富的氨基,可同时作为氮源和碳源使用。基于此,本论文以壳聚糖为前驱体来制备氮掺杂活性炭,并对其吸附气体的性能进行探索。
  首先,以壳聚糖炭化料(CN)为氮源和碳源,分别采用NaOH和KOH为活化剂制备氮掺杂活性炭,探究其适宜的制备条件。结果表明,与KOH活化相比,NaOH活化能够得到孔隙结构更为发达的活性炭;以NaOH为活化剂,在750℃、活化剂与CN的质量比Rw=3时,所得活性炭CNN2的比表面积高达3315m2/g,孔体积达到2.13cm3/g;仪器表征分析得知其氮含量为2.91%,氮原子主要以N-H和C-N的形式存在。
  分别以NaOH和K2CO3为活化剂,在活化过程中加入尿素,探究其对活性炭性能的影响。结果显示,在NaOH活化过程中,尿素的加入阻碍了活性炭孔隙的发展,活性炭的比表面积和孔体积会出现不同程度的降低,活性炭的比表面积最高只能达到3015m2/g。而在K2CO3活化过程中,尿素的加入能够促进活性炭孔隙结构的发展。在800℃、Rw=2、尿素添加量为5g的条件下,所得活性炭CNKCU2.3的比表面积为2407m2/g,孔体积为1.21cm3/g,与不添加尿素的样品CNKCU2.1相比,比表面积和孔体积分别提高了71%和20%。CNKCU2.3的含氮量为1.72%,这表明尿素的加入未能提高活性炭的氮含量。
  以CNN2和CNKCU3.3为吸附剂,分别测定其在268-308K和0-1MPa下,对CO2、CH4和N2的吸附等温线。结果表明,Langmiur-Freundlich(L-F)方程对实验数据的拟合效果优于Langmiur方程的。吸附剂对三种气体的等量吸附热从大到小依次为CO2、CH4和N2。基于理想溶液吸附理论(IAST)计算得到CNN2对CO2/CH4和CO2/N2的分离因子分别为2.91和12.53;CNKCU3.3对CO2/CH4和CO2/N2的分离因子分别为3.19和9.78。CNKCU3.3对CO2/CH4的分离因子略高于CNN2的;而对CO2/N2来说,CNN2的分离效果更好。
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