化学发光及电化学发光新体系的研究与应用

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化学发光方法是一种传统的分析方法,近年来随着纳米科技及成像等技术的进步散发着新的活力;电化学发光作为化学发光的一部分,由于其独特的优势引起了日益广泛的关注。化学发光及电化学发光方法因为具有简单高效、背景干扰低、灵敏度高等特点,在生物分析、临床诊断、药物分析与环境检测等领域都有着广泛的应用。面对日新月异的分析需求,很有必要发展更加高效的化学发光及电化学发光新体系,包括发光体、共反应剂及新的传感方法或技术。基于此,本论文围绕化学发光及电化学发光新体系的构建与应用开展了一系列的研究工作,具体内容如下:  1.二氧化硫脲是一种常用的工业还原剂,因具有便宜易得,环境友好等特点被广泛用于工业生产和合成化学中。首次将其作为共反应剂应用于鲁米诺和光泽精的化学发光体系中,分别实现了钴离子和多巴胺的高灵敏高选择性的检测。与传统的化学发光体系相比,二氧化硫脲作为共反应剂的化学发光体系发光效率更高,抗干扰能力更强,具有很好的应用前景。  2.青蒿素是一种不寻常的天然的过氧化物,在常见离子存在下仍能保持稳定。我们将青蒿素用于鲁米诺化学发光体系,基于血红素对鲁米诺-青蒿素体系化学发光的增强效果,成功实现了血红素和血迹的检测。用智能手机作为检测器,实现了血红素的灵敏的可视化检测,得到了化学发光强度与血红素浓度间的良好的线性关系。另外,利用该体系也成功实现了血液的检测和成像,并且与传统的鲁米诺化学发光体系相比,该体系在血迹检测中表现出了更好的抗干扰能力,很好地满足了司法鉴定中血迹成像的需要。  3.谷胱甘肽(GSH)是一种非常重要的内源性抗氧化剂,在生命体系中发挥着至关重要的作用。我们将光泽精作为电化学发光体,二氧化锰纳米片作为中间体,发展了一种新的电化学发光方法用于谷胱甘肽的检测。谷胱甘肽能还原二氧化锰纳米片成锰离子,进而有效抑制光泽精的阴极电化学发光,电化学发光的抑制效率与谷胱甘肽的浓度呈正相关关系。该方法用于谷胱甘肽检测具有较宽的线性范围和较高的灵敏度。同时,将该方法应用于人体血清样品中谷胱甘肽的检测,得到了满意的结果,表明了其在生理环境下应用的可能性。  4.基于铜离子对光泽精电化学发光极高的淬灭效率,发展了一种铜离子的检测方法。我们对淬灭机理进行了探讨,继而实现了对铜离子的灵敏检测。相比于其他检测方法,该方法简便快速,灵敏度高,选择性好,检测成本低,应用于自来水样品中铜离子的检测,得到了满意的结果。  5.提出了一种新的单电极电化学体系(SEES)并将其应用于电化学发光检测中。该单电极体系仅由一块电极和一种绝缘自粘附的带孔塑料膜组成,其中塑料膜作为覆盖层粘贴于电极基底上而形成微型的电化学反应池。通过改变覆盖层上的孔洞数量和形状就可以轻易实现多通道的电化学发光分析。使用智能手机作为检测器,多通路的电化学发光可视化检测也得以实现。与传统的电化学体系及双极电极电化学体系相比,该新电极体系制作过程特别简单、成本低且使用方便。另外,多种多样的电极材料及覆盖层材料都可以用于这种电极体系的制作,而且不需要复杂的设备,这使得该体系具有很好的简易性和普适性,因而有很好的应用前景。
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