染料分子功能化石墨烯的制备及其光催化产氢的研究

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随着化石能源短缺和环境污染的日益严重,人类正在寻找新的能源来取代常规能源。太阳能分解水制氢技术可以实现太阳能的转化。制得的氢气具有清洁、高效、高热值、环境友好等优点。因此,利用自然界丰富的太阳能进行光催化分解水制氢做为可持续发展新能源的重要途径之一,以受到人类社会的高度关注和快速发展。本文采用以石墨烯为基底材料,通过共价键和非共价的的方法制备了一系列功能化石墨烯纳米复合物,对其进行了相关的表征,并研究了这一系列石墨烯纳米复合物光催化分解水的催化活性。具体工作内容如下:(1)三苯胺通过1,3偶极环加成的方法与剥离石墨烯发生复合,制备出三苯胺功能化石墨烯复合物。Pt纳米粒子通过光沉积的方法负载在三苯胺功能化石墨烯表面。通过AFM、SEM、TEM、Raman、FTIR等手段对其结构进行了表征。并用荧光、光电流测试证明了三苯胺分子与石墨烯之间能够发生有效的电子转移。以KI为电子给体,Pt/G-TPA纳米复合物为光敏剂和催化剂的光催化体系中,该纳米复合物在紫外-可见光照下可以将水分解成氢气,并研究了体系酸度对催化反应的影响及催化剂的稳定性。我们根据实验结果Pt/G-TPA纳米复合物的催化机理做出了解释。(2)以meso-5,10,15,20-四(对羟基苯基)卟啉(TPPOH)为光敏剂,通过非共价的方式与还原氧化石墨烯发生复合,制备出卟啉功能化石墨烯(RGO-TPPOH)。通过氧化石墨烯还原的方法制备出化学还原的石墨烯(RGO)和负载Pt纳米粒子石墨烯(Pt/RGO),通过AFM、XPS、XRD、FTIR、TEM、Raman等测试手段证明了氧化石墨烯的还原并对该复合物其结构进行了表征。并用UV-vis、荧光、光电流手段证明了TPPOH分子与还原石墨烯之间具有良好的电子转移作用。以三乙胺为电子供体,Pt/RGO-TPPOH为光敏剂和催化剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂防止该复合物聚沉,考察了该复合物光催化分解水制氢的性能,并研究了RGO与卟啉分子的比例、Pt的含量、体系酸度对光反应的影响。我们根据实验结果对Pt/RGO-TPPOH纳米复合物的催化机理做出了解释。(3)通过氧化石墨烯和芘磺酸功能化的氧化石墨烯在甲醇溶液中光还原的方法,制备了石墨烯与二氧化钛复合物(TiO2-G)和石墨烯与芘磺酸加二氧化钛的复合物(TiO2-PSA-G)。并使用光沉积的方法将Pt纳米粒子负载于石墨烯基体上。通过SEM、 XRD、Raman、FTIR的表征表征观察了该石墨烯纳米复合物的形貌结构进行了表征。以甲醇为电子供体,分别使用Pt/TiO2-G和Pt/TiO2-PSA-G纳米复合物为光催化剂,均可在紫外可见光下可将水分解为氢气。石墨烯的量,体系pH值及芘磺酸的加入能显著影响其光催化性能。我们根据实验结果对Pt/TiO2-G和纳米复合物的催化机理做出了解释。
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