【摘 要】
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氧化物负载型金属纳米催化剂，由于具有较高的催化活性、选择性和稳定性等特点，引起了人们的广泛关注。其中，这类材料的制备方法及性能研究已成为催化领域备受关注的热点之一。本
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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氧化物负载型金属纳米催化剂，由于具有较高的催化活性、选择性和稳定性等特点，引起了人们的广泛关注。其中，这类材料的制备方法及性能研究已成为催化领域备受关注的热点之一。本论文通过对氧化物载体的化学合成和贵金属的负载两个步骤进行合理的设计和控制，发展了几种制备金属/金属氧化物纳米催化材料的新方法，分别制备了Au/TiO2、AuPd/CeO2和M/W18O49(M=Pt、Ru和Pd)三种负载型贵金属催化剂。主要研究内容和研究结果如下：
一、发展了一种制备TiO2微球负载贵金属纳米颗粒的方法。首先，在对氨基苯乙酸(APA)的调节作用下，通过乙醇溶液中异丙醇钛(TTIP)的水解反应，可控合成了表面功能化的单分散TiO2微球，考察了APA:TTIP比例、水量、反应温度和时间对TiO2微球的形貌和尺寸的影响规律，制备了尺寸在380-800nm范围内可调的一系列TiO2微球。其次，利用微球表面功能基团与Au前驱体的氧化还原反应，制备了负载型Au/TiO2催化剂。研究表明，该催化剂可高效催化苯乙酮氢转移反应。
二、在无氧环境下，合成了具有还原性的氧化铈载体，并基于载体与Au和Pd前驱体之间的氧化还原反应特性，制备了不同Au:Pd组成的AuPd/CeO2催化剂。研究表明，载体具有大量的缺陷，金属颗粒均匀分布在载体表面，尺寸在3nm左右，与载体有较强的相互作用。研究AuPd/CeO对苯甲醇氧化的催化性能，表明Au:Pd为1:5的催化剂对该反应显示非常高的活性和良好的选择性。
三、用预合成的聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的贵金属(Pt、Ru和Pd)颗粒作为负载金属源和结构诱导剂，在乙醇-水混合溶剂中，通过WCl6的化学转化制备了超细W18O49纳米线负载贵金属催化剂。研究表明，PVP在诱导超细W18O49纳米线形成的同时，将稳定的金属颗粒转移到载体上。催化性能研究表明，Pt/W18O49催化剂对氯代硝基苯的选择性加氢具有较高反应活性和良好的选择性与稳定性。
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