磁场调控多晶SnSe的微观结构和热电性能研究

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热电材料是一种有望解决能源问题的新型能源材料,能够实现热能与电能的直接相互转化,在发电和制冷方面都有着独特的应用优势。自单晶SnSe实现了在b轴方向上ZT=2.6的超高热电性能后,SnSe就受到了广泛的关注。为了实现大范围应用,多晶SnSe性能的优化研究成为了研究重点。本文针对多晶SnSe热电性能较差的问题,设计了一种在水热合成过程中引入磁场,通过磁场的特性来调控多晶SnSe的微观结构最终实现性能优化的策略,主要研究成果如下:1.设计出一种新颖的磁场辅助水热合成的热电材料制备法并且通过此制备法和放电等离子烧结制备出了Pb掺杂的多晶SnSe。研究显示,由于磁场的引入,合成过程中材料的临界成核自由能降低,成核率提高,因此材料中形成了均匀分布的Se量子点和更小的纳米晶粒,并导致了态密度的提高和能量过滤效应的增强,SnSe的功率因子大大提高,多晶SnSe的最大功率因子达到了5.6μWcm-1K-2。此外,由于纳米沉淀和小尺寸晶粒的作用,热导率明显降低,最低热导率为0.245 W m-1K-1。最终,得益于功率因子的提高和热导率的降低,我们实现了在873K下ZT值~2.0的优异热电性能。2.通过强磁场辅助水热合成法和放电等离子烧结制备出了空穴掺杂的多晶SnSe。研究发现,空穴掺杂能够提高SnSe的载流子浓度,进而提高多晶SnSe的电导率,磁场能够通过调控材料微观结构,减小晶粒尺寸引发能量过滤效应,从而提高材料的Seebeck系数,电导率和Seebeck系数的提高导致了功率因子的提升。除此之外,由Pb掺杂引入的Pb Se第二相和磁场作用下产生的小尺寸晶粒,都有效降低了材料的热导率,最终通过磁场辅助水热法制备出的空穴掺杂SnSe多晶由于具有高功率因子和超低的热导率,其热电优值ZT达到了1.89。
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