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过渡金属具有较高的价电子密度,具有很强的抵抗体积形变能力,但是抗剪切能力差,虽然有较高的体弹性模量,但是硬度不高;轻元素硼、碳、氮可以形成方向性极强的共价键,形成的化合物具有很强的抵抗剪切应力的能力。过渡金属轻元素化合物,在过渡金属中引入强共价键网络,使之同时具有两者的特点,可以形成了一种类似于“钢筋混凝土”的高强度晶体结构;另外,由于过渡金属丰富的价电子,可以为形成的化合物带来丰富的物理化学性质,因而该体系是一种潜在的高硬度多功能材料。磁性材料在现代机电系统、磁电子学等方面有重要应用;硬质材料可以往往具有较强的化学键、化学性质稳定、抗氧化性强等特点,同时具有耐磨、抗形变等优点;为寻找满足极端条件应用的高硬度磁性材料有着重大的物理学和材料学意义。本文针对潜在的高硬度磁性锰硼化合物进行了研究,利用高温高压的方法对锰硼体系进行了系统的合成,并利用实验与理论模拟相结合的方法对锰硼化合物的结构、力学性质、磁学性质、成键特性等进行深入的探究,得到了一些有价值的成果:一、利用高温高压这种特殊方法对锰硼体系进行了实验合成,得到了锰硼体系在高压下的相图。合成出了Mn2B(SG:I4/mcm)、Cr B结构的Mn B(SG:I41/amd)、Fe B结构的Mn B(SG:Pnma)、Ta3B4结构的Mn3B4(SG:Immm)、Al B2结构的Mn B2(SG:P6/mmm)以及Mn B4(SG:P21/c)。发现高温高压下锰硼化合物的合成有以下特点:(1)合成硼浓度高于50%的锰硼化合物均需要硼单质过量;(2)Mn B4的在高压下的合成区间变窄(3)高压条件下得到了一种Cr B结构的Mn B新结构;以上结果说明高温高压对于丰富物质的相图是一种十分有效的手段。二、在Mn B晶体当中,硼原子在锰金属晶格当中形成了一维无限长“之”字状硼链,使得锰原子之间的距离得到了一定的扩大,实现了从锰金属的反铁磁性磁序向铁磁性磁序的转变。磁学参数测试表明Mn B具有较高的居里转变温度、较低的矫顽力以及较高的磁饱和强度,表明Mn B是一种优异的高温铁磁材料。此外,由于强共价键“之”字状硼链的引入,Mn B的维氏硬度值达到了16 GPa左右,远高于传统铁磁性材料的硬度值。“之”字状硼链的引入形成了一种高硬度的铁磁性材料,使得铁磁性材料更加接近更强、更轻、更节能的目标,为铁磁性材料在极端条件下的应用打下了坚实的基础。三、当锰硼化学配比达到1:2时,硼原子形成了石墨烯状的六元环空间骨架,锰原子层与硼原子层交替排列,形成了一种BICs类型的晶体结构。由于石墨烯状硼层空的π价带,实验上始终未能合成出石墨烯状的硼烯。X射线光电子能谱与第一性原理计算结果均表明:在BICs晶体Mn B2当中,由于锰原子向硼原子层中转移了一定量的电子,六元环状的硼层空的π价带得到了填充,实现了石墨烯状硼层的在Mn B2晶体中稳定存在。由于石墨烯状硼层的填充,锰原子层之间的距离得到了扩大,锰原子之间的交换作用发生了改变,实现了反铁磁性锰金属向弱铁磁性Mn B2的转变;同时,由于石墨烯状硼层内部存在较强的共价键,六元环状硼层具有很强的力学性质,导致Mn B2在c轴方向具有极高的硬度值。这种方向性极高的硬度与铁磁性性质可能将在涂层防护、极端条件下的磁器件等领域得到一定的应用。四、随着硼元素浓度的增加,硼浓度驱动硼原子亚结构分别经历了Mn2B的孤立硼原子、Fe B结构的Mn B和Cr B结构的Mn B中的“之”字链状、Mn3B4的聚合“之”字链、Mn B2的石墨烯状硼层、Mn B4的三维空间笼状结构。随着硼原子亚结构的演变,锰硼化合物的硬度经历了先增加、后减小、再增加的过程。说明硼含量与硬度并非呈线性关系;高的电子密度、三维空间结构对硬度的提升有一定的帮助,但是一定的硼浓度将会产生层状结构硼化物,对高硬度将产生致命的影响。随着硼浓度的不断升高,锰硼化合物的磁性依次经历了顺磁性、铁磁性、反铁磁性、顺磁性的演变过程,这与硼原子亚结构进入锰金属晶格当中,不同程度地扩大了锰原子之间的距离,进而影响到了锰原子之间的交换作用有关。根据硼浓度对锰硼化合物硬度和磁性的影响可知:硬质磁性功能材料的设计需要同时兼顾材料的硬度设计理论与磁性理论,选择合适的过渡金属元素和轻元素种类与化学配比,达到晶体同时兼具较高硬度与优异磁性的目的。综上,通过高温高压的方法对Mn-B体系进行系统的合成,得到了一系列不同配比的锰硼化合物,绘制了Mn-B体系在高压下的合成相图,为锰硼化合物高温高压合成提供了精确的合成相图。合成出了一批具有较良好磁学性能且硬度较高的物质,高温铁磁性硬质多功能材料Cr B结构的Mn B和Fe B结构的Mn B、方向性高硬度的磁性材料Mn B2以及出现Peierls相变的Mn B4材料。发现通过高温高压这种特殊手段对锰硼体系的电子密度、电子结构、成键特性以及晶体结构的调节的规律,并能通过温度、压力及前驱物组份等条件控制不同种类的硼原子空间骨架。以硼浓度为变量研究了锰硼化合物的硬度、磁性的变化规律,发现了硬度与硼浓度之间并非线性关系,硼浓度通过改变锰原子之间的距离影响了锰硼化合物的磁性。该工作当中得到的硼浓度对硬度和磁性的作用规律为今后寻找铁磁性高硬度材料指明了方向。