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电催化氧化技术作为一种清洁、有效、环保的高级氧化技术,受到了许多学者的关注。现有研究表明,电极材料是电催化氧化性能的主导因素,直接影响到有机污染物的降解效率。目前,二氧化铅电极是最具有发展前景的阳极,然而其易被腐蚀,稳定性较差。因此,本文围绕二氧化铅阳极的改性,对电极的形貌、晶体结构以及电催化氧化染料废水的性能等方面进行了研究,主要包括以下三个部分:(1)利用热分解结合电沉积的方法,制备了新型Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极,深入讨论了掺杂原理、亚甲基蓝(MB)的可能矿化途径以及电催化机理。通过X射线衍射(XRD)和典型公式对晶体参数进行了综合分析,证实掺杂原理可能是Er离子部分取代了PbO2纳米晶体中的Pb离子,同时形成点缺陷。此外,循环伏安法和电化学阻抗法(EIS)研究表明,Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极比未掺杂的电极具有更高的过氧电位和更好的电导率。系统研究了电解质浓度(0.01-0.4 M Na2SO4)、电流密度(20-60mA·cm-2)、MB的初始浓度(10-70 mg·L-1)和初始pH(3-11)等不同参数对降解效果的影响,对降解条件进行了优化。在优化条件下,总有机碳(TOC)的去除效率、脱色速率常数(kdec)和能耗(EC)分别达到65.34%、0.036 min-1和0.08(kWh(gTOC))-1。并推测了Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极对MB可能的电催化降解机理是:点缺陷的存在增加了电子传输通道,产生了更多的羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-),从而促进了对有机污染物的催化降解效果。最后,依据断键方式的不同推测了两种MB的可能矿化路径。(2)通过过渡金属Co、Ce共掺杂对PbO2电极进行改性,研究了共掺杂机制、对结晶紫(CV)的电催化氧化以及降解路径。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱(EDX)表征确认了改性电极的微观形貌和元素组成;XRD表征结果证实了Co和Ce被成功掺入PbO2的晶格中,并且根据典型公式对晶体参数的综合分析可知Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)的晶体尺寸更小。稳态极化曲线和循环伏安法分析表明,Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极的析氧过电位更高。同时分析了电催化降解CV的主要影响因素,即不同电解质、初始CV浓度和电流密度。结果表明,在Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极上电催化降解CV非常有效,并且降解过程明显遵循伪一级动力学模型。使用Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极作为阳极在150分钟后可以将CV降解到99.4%。与纯PbO2电极相比具有更高的CV和TOC去除率,更高的矿化电流效率(MCE)和更低的能耗(EC)。最后,提出了Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)阳极对CV的电催化机理。(3)采用电化学共沉积法成功制备了新型Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3纳米复合阳极,探讨了阳极的电催化活性、孔雀石绿(MG)的降解以及电催化机制。使用一系列典型公式来计算和分析X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)的表征结果,证实了部分掺入Y2O3纳米颗粒会减小晶体尺寸并增加吸附型羟基氧(Oads)。对双电位阶跃计时电流法的详细计算表明,Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3(1:0.18)阳极具有较大的扩散系数(D)和催化速率常数(Kcat),分别为3.419×10-15 cm2·s-1和17.327 cm3·M-1·s-1。此外,通过改变工艺参数,如电解质(Cl-、SO42-和NO3-)、电流密度(10-50 mA·cm-2)和初始MG浓度(20-60 mg·L-1),测量了总有机碳(TOC)、脱色速率常数(kdec)和能耗(EC)。最后,提出了Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3阳极对MG的电催化机理:Y2O3纳米粒子的部分掺入促进了阳极界面的电催化活性,增强了界面电子传递能力,从而产生了更多的活性氧物质(ROS)。基于紫外可见吸收光谱和气相色谱-质谱联用推导了MG电催化降解的可能矿化途径。