稀土元素改性二氧化铅阳极对染料废水的电催化氧化研究

来源 :西安建筑科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:thm99811
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
电催化氧化技术作为一种清洁、有效、环保的高级氧化技术,受到了许多学者的关注。现有研究表明,电极材料是电催化氧化性能的主导因素,直接影响到有机污染物的降解效率。目前,二氧化铅电极是最具有发展前景的阳极,然而其易被腐蚀,稳定性较差。因此,本文围绕二氧化铅阳极的改性,对电极的形貌、晶体结构以及电催化氧化染料废水的性能等方面进行了研究,主要包括以下三个部分:(1)利用热分解结合电沉积的方法,制备了新型Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极,深入讨论了掺杂原理、亚甲基蓝(MB)的可能矿化途径以及电催化机理。通过X射线衍射(XRD)和典型公式对晶体参数进行了综合分析,证实掺杂原理可能是Er离子部分取代了PbO2纳米晶体中的Pb离子,同时形成点缺陷。此外,循环伏安法和电化学阻抗法(EIS)研究表明,Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极比未掺杂的电极具有更高的过氧电位和更好的电导率。系统研究了电解质浓度(0.01-0.4 M Na2SO4)、电流密度(20-60mA·cm-2)、MB的初始浓度(10-70 mg·L-1)和初始pH(3-11)等不同参数对降解效果的影响,对降解条件进行了优化。在优化条件下,总有机碳(TOC)的去除效率、脱色速率常数(kdec)和能耗(EC)分别达到65.34%、0.036 min-1和0.08(kWh(gTOC))-1。并推测了Ti/Sb2O3-SnO2/Er-PbO2阳极对MB可能的电催化降解机理是:点缺陷的存在增加了电子传输通道,产生了更多的羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-),从而促进了对有机污染物的催化降解效果。最后,依据断键方式的不同推测了两种MB的可能矿化路径。(2)通过过渡金属Co、Ce共掺杂对PbO2电极进行改性,研究了共掺杂机制、对结晶紫(CV)的电催化氧化以及降解路径。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱(EDX)表征确认了改性电极的微观形貌和元素组成;XRD表征结果证实了Co和Ce被成功掺入PbO2的晶格中,并且根据典型公式对晶体参数的综合分析可知Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)的晶体尺寸更小。稳态极化曲线和循环伏安法分析表明,Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极的析氧过电位更高。同时分析了电催化降解CV的主要影响因素,即不同电解质、初始CV浓度和电流密度。结果表明,在Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极上电催化降解CV非常有效,并且降解过程明显遵循伪一级动力学模型。使用Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)电极作为阳极在150分钟后可以将CV降解到99.4%。与纯PbO2电极相比具有更高的CV和TOC去除率,更高的矿化电流效率(MCE)和更低的能耗(EC)。最后,提出了Ti/Sb2O3-SnO2/Co-Ce-PbO2(1:2)阳极对CV的电催化机理。(3)采用电化学共沉积法成功制备了新型Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3纳米复合阳极,探讨了阳极的电催化活性、孔雀石绿(MG)的降解以及电催化机制。使用一系列典型公式来计算和分析X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)的表征结果,证实了部分掺入Y2O3纳米颗粒会减小晶体尺寸并增加吸附型羟基氧(Oads)。对双电位阶跃计时电流法的详细计算表明,Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3(1:0.18)阳极具有较大的扩散系数(D)和催化速率常数(Kcat),分别为3.419×10-15 cm2·s-1和17.327 cm3·M-1·s-1。此外,通过改变工艺参数,如电解质(Cl-、SO42-和NO3-)、电流密度(10-50 mA·cm-2)和初始MG浓度(20-60 mg·L-1),测量了总有机碳(TOC)、脱色速率常数(kdec)和能耗(EC)。最后,提出了Ti/Sb2O3-SnO2/PbO2/Y2O3阳极对MG的电催化机理:Y2O3纳米粒子的部分掺入促进了阳极界面的电催化活性,增强了界面电子传递能力,从而产生了更多的活性氧物质(ROS)。基于紫外可见吸收光谱和气相色谱-质谱联用推导了MG电催化降解的可能矿化途径。
其他文献
在射频仿真系统中,仿真目标定位精度是仿真系统的一个非常重要的性能指标.在实际的系统中,有许多的影响定位精度的因素.本论文首先分析并建立了近场效应误差模型,在分析现有
随着我国对水库移民扶持力度的不断加大,水库移民后期扶持项目的种类和数量逐渐增多,后扶项目的管理难度也越来越大,如何解决数量庞大种类繁杂的后扶项目管理问题,是各级人民政府和水库移民管理部门亟待解决的问题。本文通过相关文献研究和实地考察经验,深入分析了水库移民后扶项目的特点和目的,详细论述了水库移民后期扶持项目管理现状,提出了后扶项目管理中存在的问题,基于全过程工程咨询的基本原理,将全过程工程咨询模式
利用静电纺丝技术成功制备了聚甲基丙烯酸甲酯/钛酸四正丁酯(PMMA/TBT)复合纳米纤维膜,通过水热法处理得到了PMMA/TiO2柔性复合纳米纤维膜。通过傅立叶红外光谱(FTIR)、热失重分析法(T
对T300/QY8911复合材料层合板进行了低速冲击试验研究及数值仿真模拟。通过自由落体装置对层板进行冲击,并使用超声C扫描技术检测了层板冲击后的损伤状态,获得了不同能量下层板
为了明确Ti-6A1—4V合金在空间环境下的摩擦磨损失效行为,本文利用中科院兰州化学物理研究所自主研发的空间摩擦学试验系统对Ti-6A1—4V在三种模拟空间环境(高真空、原子氧和紫
近年来,纳米材料与纳米科技得到飞速发展,其中具有类石墨烯结构的二硫化钼(MoS2)纳米材料因其优异的特性使其表现出巨大的应用前景,从而引起人们的广泛关注。目前关于MoS2的
通过高压静电纺丝法制备了含有Zn2+、Sn4+的聚丙烯腈(PAN)复合纳米球(nZn2+∶n Sn4+=1∶1),将该复合纳米球放入管式炉中进行煅烧,得到ZnO-SnO2复合纳米氧化物异质结构。利用
煤炭在我国能源结构中占据主体地位,但燃烧过程中会产生大量污染物。生物质为一种清洁可再生的能源,在世界能源消费总量中位居第4位。我国生物质总量丰富,开发利用生物质资源
以Na2S、Na2SnO3、稀盐酸及水合肼为原料成功合成了锡硫化合物(Metalchal cogenidometalates,MCCs)。该化合物在离子溶液中解离出SnS44-或Sn2S46-,这两种低聚阴离子因其电子空