【摘 要】
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甲烷部分氧化反应是天然气直接转化制备高附加值化工原料的重要途径,它对于天然气资源的综合利用具有重要意义。甲烷部分氧化反应的研究中催化剂的开发是该研究的关键,迄今为
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甲烷部分氧化反应是天然气直接转化制备高附加值化工原料的重要途径,它对于天然气资源的综合利用具有重要意义。甲烷部分氧化反应的研究中催化剂的开发是该研究的关键,迄今为止,最具工业化前景的是以碘为催化剂在发烟硫酸体系中的甲烷液相部分氧化反应。但是在工业放大中存在高温下发烟硫酸溶剂对设备腐蚀、发烟硫酸和催化剂循环使用以及产物分离等问题。因此,本论文提出以SO3体系来代替发烟硫酸体系,首先在SO3液相体系中对碘催化剂、过渡金属催化剂进行了考察,并使用过氧化物进行了甲烷的自由基反应,同时还考察了使用各种催化剂时不同工艺条件对甲烷部分氧化反应的影响,随后进行了甲烷气固相催化氧化的实验,最后针对各类反应的机理做了验证试验,并对反应机理进行了探讨。在催化剂开发中,筛选出了相应的I2、V2O5催化剂等,制备了V2O5/Al2O3催化剂和含钒杂多酸系列催化剂,并对制得的V2O5/Al2O3催化剂进行了比表面积、孔容孔径及TG的表征,分析了催化剂的组成及结构等。在反应机理方面,提出碘系列和过渡金属化合物系列催化剂催化的甲烷部分氧化反应为亲电取代反应机理;过氧化物引发的甲烷氧化反应属于自由基反应机理。
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