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有机-无机杂化钙钛矿材料具有独特的光电特性,如优异的光吸收能力,小激子结合能,高载流子迁移率,长载流子扩散长度等,被广泛应用于太阳能电池领域。目前基于钙钛矿材料的光伏电池效率已达到22.7%。然而,由于钙钛矿晶体质量难以控制、界面稳定性差等问题,极大地限制了钙钛矿光伏电池的进一步发展。本研究围绕钙钛矿电池光生电荷的产生与分离问题,从钙钛矿晶体质量调控与界面设计的角度,实现了钙钛矿光伏电池性能的提升。设计筛选了具有合适离子半径的阳离子,通过阳离子交换诱发相转变,在中间相的产生与消失过程中相应实现了钙钛矿晶体形核与生长的同时调控,并系统研究了卤素阴离子调控钙钛矿晶体质量的作用机理,进而制备出具有大晶粒尺寸、长载流子寿命、低缺陷态密度和高载流子浓度的高质量钙钛矿晶体薄膜,提高了甲胺基钙钛矿光伏电池性能,并推广到其它混合阳离子钙钛矿体系中。此外,在钙钛矿与电子传输层界面引入钝化层,防止了钙钛矿分解对电子传输层造成的化学腐蚀,保护了电子传输层的电学性能,缓解了钙钛矿晶体的分解,提高了钙钛矿与电子传输层的界面稳定性,促进了光生电荷界面处的高效传输,提升了钙钛矿光伏电池的性能。针对钙钛矿材料结晶质量调控,设计选取具有合适离子半径的NH4+,通过MA+(?)NH4+离子交换诱发相转变:(1)中间相的产生。NH4+离子半径较小,可进入[PbI6]4-八面体网格中占据由于MAI析出不足导致的MA+空位并形成NH4PbI3中间相,促进均匀形核,减少形核缺陷;(2)中间相的消失。MA+与NH4+交换过程弥补了 MA+直接进入Pb-I八面体孔隙形成钙钛矿这一快速反应过程导致的缺陷,延缓钙钛矿生长速率,降低生长速率过快导致的缺陷。同时NH4+以NH3气体释放的形式消失。中间相的产生与消失过程不仅弥补了 Pbl2与MAI析出速率不同的问题,而且调控了钙钛矿的生长速率。基于NH4+阳离子,系统研究了 Cl-、Br-、I-阴离子对钙钛矿晶体及光伏电池性能的影响。通过NH4Br引入Br-维持了钙钛矿前驱体溶液中溶质的化学计量比,实现了 Br与I元素替换反应,避免了额外溶质离子对钙钛矿结晶带来的不利影响,改善了晶体结构相稳定性,调控了钙钛矿带隙,制备了混合卤素钙钛矿。通过NH4C1引入Cl-提高了钙钛矿晶体质量,通过密度泛函理论计算,深入研究了 C1-对钙钛矿中带有正电荷的离子缺陷的钝化作用,进一步阐明了 Cl-在钙钛矿晶体中的作用。通过精细调节NH4X添加剂的含量,钙钛矿晶体质量提升,晶粒尺寸增大到804 nm、载流子寿命延长至25.59 ns、缺陷态密度降低为4.53*1015cm-3、平均载流子浓度增加到9.67*1014cm-3,钙钛矿光伏电池效率提高了 10%。这种引入非溶质铵根阳离子基卤化物添加剂的方法成功地为钙钛矿材料合成过程中添加剂选取,合成路线设计乃至新型反应机理探索提供了指导。针对钙钛矿与电子传输层界面稳定性问题,利用原子层沉积技术,创新性的将Al2O3薄膜插入钙钛矿与电子传输层界面,并深入研究了Al2O3薄膜对钙钛矿光伏电池性能的调控机理。在钙钛矿与ZnO电子传输层界面引入Al2O3薄膜,一方面防止了钙钛矿分解产物HI对ZnO电子传输层造成的化学腐蚀,保护了电子传输层的电学性能,同时延缓了钙钛矿晶体的分解;另一方面抑制了光生电荷在钙钛矿与电子传输层界面的复合,促进了光生电荷的高效传输。通过FDTD光学模拟分析了Al2O3钝化层厚度对钙钛矿光吸收性能的影响,利用量子隧穿模型从理论上预测了 Al2O3钝化层的合适厚度,并探究了钝化层厚度对钙钛矿光伏电池性能的影响,最终当Al2O3钝化层沉积4 cycles时钙钛矿光伏电池效率提高了 44%,稳定性增加。界面设计为提高钙钛矿电池器件性能和稳定性开辟了新的思路,使钙钛矿的实用化又近了一步。本研究以高性能光伏电池的构建为导向,实现了 CH3NH3PbI3钙钛矿晶体质量调控与界面设计,深入研究了非溶质基铵根阳离子与卤素阴离子对钙钛矿晶体质量的调控作用,以及Al2O3薄膜对钙钛矿与电子传输层界面的钝化作用,有效的提高了钙钛矿光伏电池的性能。通过上述研究,我们力争能够对钙钛矿材料结晶调控与界面设计有进一步理解,推动其在太阳能光伏领域当中的应用与发展。