【摘 要】
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基于硫酸根自由基(SO4??)的高级氧化技术因其高效去除难降解污染物且应用范围广的优点受到了众多研究者的关注，催化剂活化过硫酸盐(PS)产生高氧化活性的自由基就是其中的一种。然而，对于活化PS具有高反应性和便于回收的催化剂仍待开发，铁酸铋材料因其具有独特的钙钛矿结构，磁性和耐酸耐碱性能而受到注意。在本研究中，通过简便的溶胶-凝胶法合成了不同银(Ag)含量的银掺杂铁酸铋催化剂(Agx-BiFeO3，x=0.1、0.2、0.3和0.4)，并将其作为非均相催化剂用于活化PS对四环素(TC)降解。本研究先是对合成
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基于硫酸根自由基(SO4??)的高级氧化技术因其高效去除难降解污染物且应用范围广的优点受到了众多研究者的关注，催化剂活化过硫酸盐(PS)产生高氧化活性的自由基就是其中的一种。然而，对于活化PS具有高反应性和便于回收的催化剂仍待开发，铁酸铋材料因其具有独特的钙钛矿结构，磁性和耐酸耐碱性能而受到注意。在本研究中，通过简便的溶胶-凝胶法合成了不同银(Ag)含量的银掺杂铁酸铋催化剂(Agx-BiFeO3，x=0.1、0.2、0.3和0.4)，并将其作为非均相催化剂用于活化PS对四环素(TC)降解。本研究先是对合成的催化剂的理化性质进行了系统的研究，采用了一系列表征手段，包括X射线衍射(XRD)测试、扫描电镜(SEM)测试等，结果表明合成的催化剂都具有六方相的菱面体结构(R3c)，且Ag掺杂有利于合成过程中抑制杂质的形成。此外，XPS的结果显示催化剂中存有Bi，Ag，Fe和O四种元素，发生反应后，催化剂的Fe2+会有一部分被彻底氧化为Fe3+，Ag也会被彻底氧化一部分成为AgO。
而后进行催化降解实验，发现与其他Ag掺杂BiFeO3的复合材料相比，Ag0.4-BiFeO3表现出最好的催化活性，在最佳条件下60分钟内可有效去除91％TC，反应速率常数为0.0338min-1。根据特征分析和催化测试结果，Fe和Ag均可能是活化PS的有效活性位点，而Ag活化位点对PS影响更显著。此外，进行单因素影响实验发现，催化剂的剂量，PS的剂量，TC的初始浓度对该体系均有着一定程度的影响，但初始pH对催化性能的影响可忽略不计，表明Ag0.4-BiFeO3/PS体系可以在较宽的pH范围内工作。电子自旋共振光谱法(ESR)和自由基淬灭试验的结果表明，硫酸根自由基(SO4? ?)和羟基自由基(HO?)都参与了降解TC的反应。还提出了Ag0.4-BiFeO3活化PS的可能机理和TC降解的主要降解途径。最后，可重复使用性实验结果证明，Ag0.4-BiFeO3催化剂使用4次后仍具有较高的催化性能。
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