【摘 要】
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光催化甲醇直接脱氢制备甲酸甲酯是一条新的绿色合成路线,研究具有一定的科学意义和潜在的实际应用价值。本研究制备了Au/TiO_2、Ag/TiO_2和Cu/TiO_2系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、固体紫外-可见漫反射(UV-Vis)、傅里叶红外光谱(FTIR)、透射电镜(TEM)、N_2吸附-脱附和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,对催化剂的物相,能带结构,表面物种,形貌,比表面积和元素价
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光催化甲醇直接脱氢制备甲酸甲酯是一条新的绿色合成路线,研究具有一定的科学意义和潜在的实际应用价值。本研究制备了Au/TiO2、Ag/TiO2和Cu/TiO2系列催化剂,通过X射线衍射（XRD）、固体紫外-可见漫反射（UV-Vis）、傅里叶红外光谱（FTIR）、透射电镜（TEM）、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段,对催化剂的物相,能带结构,表面物种,形貌,比表面积和元素价态等进行了表征;考察了在紫外光照射下、反应温度为25-45℃、原料气组成为99 vol%N2和1 vol%甲醇的混合气,光催化甲醇直脱氢的催化活性,并初步推测了反应的机理。研究内容及结果如下:1、在Au/TiO2和Ag/TiO2催化剂中,Au以单质形式分散在TiO2的表面,而Ag/TiO2催化剂中含有Ag单质和少量的一价Ag。负载金属后的光催化活性显著升高,主要反应产物为甲酸甲酯,少量的H2。其中3%Au/TiO2和3%Ag/TiO2的光催化活性最佳。随着原料气流速的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐降低;随着光照强度的增加,甲醇转化率和甲酸甲酯的选择性逐渐升高。2、在Cu/TiO2系列催化中,铜物种主要以Cu2+的形式存在TiO2的表面。主要反应产物为甲酸甲酯、少量的H2和C2H4。5%Cu/TiO2的光催化活性最佳,甲醇转化率可达29%,甲酸甲酯选择性为76%,生成速率为2.39 mmol/g/h,氢气产率为0.3%。气体流速在20 mL/min时,甲醇转化率最高,在40 mL/min流速时,甲酸甲酯选择性达到77%。随着光照强度的增大,光催化活性逐渐上升。3、金属通过捕捉电子,有效的抑制了光生电子和空穴的复合,从而提高了光催化活性。
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