【摘 要】
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环境污染和能源枯竭是制约人类可持续发展的两个重要方面,基于光催化材料的光降解有机污染物和光分解水产氢,是近年来的研究热点,被认为是环境污染物治理和可再生能源生产的
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环境污染和能源枯竭是制约人类可持续发展的两个重要方面,基于光催化材料的光降解有机污染物和光分解水产氢,是近年来的研究热点,被认为是环境污染物治理和可再生能源生产的有效途径。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的可见光响应型光催化剂,具有很多优点,如化学稳定性高、热稳定性高(能达到在空气中600℃不分解)以及安全无毒、原料丰富、廉价易得等。然而,石墨相氮化碳仍存在一些问题有待改善,如比表面积较小,可见光利用率低,光生电子和空穴易复合等,使得其光催化活性受到制约。为了提高石墨相氮化碳的光催化活性,本学位论文提出了三种方案对其进行改性,取得了如下的主要成果:1、用微波辐照g-C3N4材料,提高了其表面羟基含量。采用微波辐照处理均匀分散在乙醇中的g-C3N4,获得了微波辐照对g-C3N4材料结构、形貌、化学组成和光电性能的影响规律,使用罗丹明B溶液模拟有机污染物,通过测量其在可见光下的降解速率,研究g-C3N4的光降解性能。结果显示,微波辐照可以提高材料表面的羟基含量,从而能够捕获更多的光生空穴,形成更多的羟基自由基,活性物质羟基自由基的增多可以大幅提高光降解速率。同时,微波辐照导致材料表面亲水-OH基团增加,更容易吸附更多的有机分子,从而增强光催化降解有机污染物的活性。2、用镁还原g-C3N4引入碳空位,扩大了材料的可见光响应波段范围。采用镁蒸汽与g-C3N4反应,对比研究了初始g-C3N4和碳空位g-C3N4材料的结构、形貌、化学组成和光电性能以及光催化产氢性能。实验结果表明,形成的碳空位可以有效增强可见光的吸收,从而提高光催化活性。3、构建g-C3N4-Si异质结,提高了载流子分离效率。采用酸浸出CaSi2法获得了Si纳米片,并将其与g-C3N4进行复合构建g-C3N4-Si异质结结构。通过对比研究g-C3N4和g-C3N4-Si材料的结构相貌、化学组成和光电性能,发现在g-C3N4和Si纳米片界面间形成的异质结的作用下,光生电子和空穴的分离效率得到提高,从而增强了材料的光催化活性。
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