炭黑的表面改性与包覆

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随着陶瓷生产和装饰生产技术的不断进步,人们对陶瓷色料的要求也不断提高。由于受到生产工艺条件的制约,工艺方法已经很难有大的突破和提高,制备的色料粒度无法进一步减小。通过现有技术制备的包裹型色料的包裹率较低、颗粒尺寸较大、粒度分布较宽而且污染严重。同时,一些全新的装饰、制备手段(例如陶瓷喷墨打印机、微粉干混技术)不断涌现,对陶瓷色料也提出了新的要求,具有亚微米颗粒尺寸、高温稳定性好、颜色鲜艳的陶瓷色料将是新的开发重点。目前,关于合成具有纳米/亚微米级的包裹型黑色色料还未见报道。因此,包裹型黑色和灰色色料的开发应用,将是未来黑色色料的研究重点;同时,对于传统的钴黑和锡锑灰色色料来说,无论是在呈色上,还是在制造成本上,都是一种巨大的挑战。本论文采用液相氧化剂氧化改性的方法对炉法炭黑进行改性,研究了氧化过程的规律。测试结果表明:液相氧化剂氧化后,炭黑表面的pH值降低,而挥发分增加;但炭黑的红外谱图并无明显的特征变化,且在氧化炭黑表面主要为羧基和羟基,XPS分析也可依证明这一点)。液相氧化剂的氧化能力直接影响炭黑表面的化学性质及其在水性体系中的分散稳定性:液相氧化剂的氧化能力越强,炭黑颗粒表面的电负性也随之增加,且等电点变小;而且氧化后炭黑表面的含氧官能团的总酸量越多,酸性越强,分散稳定性越好。这是由于表面含氧基团增加了亲水性及双电层电位的原因。在此基础上,本论文对氧化改性炭黑进行表面活性剂处理,炭黑在水性体系中的分散稳定性得到进一步的改善。炭黑的分散稳定性试验和Zeta电位试验表明:阳离子表面活性剂(CTAB,酸性条件下)可以使炭黑粒子表面的电荷发生逆转;非离子表面活性剂PVP可以降低炭黑颗粒表面的负电性。以正硅酸乙酯、氨水等为原料,分别采用st?ber方法和溶胶-凝胶-沉淀法在试验条件下制备了SiO2包覆改性炭黑粉体,并分析了其合成机理。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、Zeta电位、色度测量等测试手段分析了SiO2包覆改性炭黑粉体的表面形貌、组成成分和物相组成。测试结果表明:SiO2包覆改性炭黑粒子的表面被包覆着一层类似“泥状”的无定形态二氧化硅,而且其中含有许多的纳米小孔。SiO2包覆改性炭黑颗粒表面的Zeta电位发生显著变化,其等电点向pH值减小的方向发生了较大的偏移。经500℃以上的高温处理一定时间后,SiO2包覆改性炭黑粉体的X射线衍射(XRD)分析图谱中炭黑的衍射峰值没有发生明显的变化,推测认为SiO2壳层结构的存在阻止了炭黑在高温的氧化和分解。而且,表面包覆的无定形态SiO2向方石英相转化,从而稳定的存在其表面。包覆机理主要为:TEOS碱催化水解形成的无定形态SiO2晶核在炭黑颗粒的表面非均相成核,并且以均相成核的形式长大,从而形成包覆层。同时,TEOS碱催化水解形成的纳米SiO2晶核表面带负电,而经过表面活性剂(PVP、CTAB)分散改性后的炭黑粒子表面带少量正电,这样SiO2晶核与炭黑粒子会发生静电吸引而形成核壳结构。本文还尝试利用层层自组装技术、水热法以及传统的共沉淀法制备硅酸锆包覆改性炭黑粉体,利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、色度测量等测试手段分析了硅酸锆包覆改性炭黑粉体的表面形貌和物相组成。测试结果表明:利用水热法在试验条件下制得的硅酸锆包覆改性炭黑粉体中存在“片状”ZrSiO4晶体,而且其表面存在平均粒径约为100nm的小颗粒。利用共沉淀法在试验条件下制得的硅酸锆包覆改性炭黑粉体中,锆英石颗粒与反应生成的Na2SiO3固融在一起;同时证明了,矿化剂(NaF)能降低硅酸锆形成的温度。
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