【摘 要】
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氨气对环境以及人类健康产生严重影响，其主要来源于机动车的氨气选择性催化还原(NH3-SCR)系统和化肥厂等，氨气的低温选择性催化氧化(NH3-SCO)是一种具有前景的处理技术。本文以
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氨气对环境以及人类健康产生严重影响，其主要来源于机动车的氨气选择性催化还原(NH3-SCR)系统和化肥厂等，氨气的低温选择性催化氧化(NH3-SCO)是一种具有前景的处理技术。本文以溶胶凝胶法(SG)、共沉淀法(CP)、水热法(HT)和柠檬酸络合法(CA)制备了MnOx-TiO2催化剂，研究了制备工艺和操作条件对催化反应性能的影响;利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段研究了催化剂的物理结构、表面组成、氧化还原性能等，并利用原位红外技术(in situ FTIR)研究了NH3氧化的反应机理。 溶胶凝胶法制备的MnOx(0.25)-TiO2催化剂具有最佳的反应活性，其全转化温度为160℃，N2选择性在80％以上的温度窗口为160-320℃，且具有较好的循环稳定性;在反应温度区间内均有N2O的生成，高温下(＞250℃)则伴有NOx的生成。反应气氛中氧浓度对反应影响显著。 Mn进入TiO2晶格导致晶胞收缩，促使TiO2由锐钛矿转为金红石相，并形成Mn-O-Ti键，从而有利于活性氧物种的吸附和活化;高分散的Mn2O3有利于催化剂表面酸密度的提高，促进对NH3的吸附。反应过程中，NH3主要吸附在L酸位上，通过脱氢氧化形成NH、NH2、 HNO等中间物种。吸附的NH3能够氧化形成（亚）硝酸盐物种沉积在催化剂表面。低温下N2O形成来源于两个HNO的结合，而高温下N2O形成来源于NH3与（亚）硝酸盐的反应。此外，N2主要来源于HNO与NH的反应。在整个反应过程中，不排除其它反应路径的存在。
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