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高分辨率的源排放清单不仅在理论研究上有重要意义,同时也有利于决策者在更高精度上确定污染源与污染物浓度分布的因果关系,这对空气质量预报、环境政策评估以及环境治理方案设计等都具有很实际的帮助。利用卫星观测和大气化学模式估算地面污染物的排放强度在时间分辨率和空间分辨率上具有巨大的优势。与传统的基于排放因子的经验法和基于最小二乘法的反演模型法不同,本论文提出一种从CO收支方程反推CO源排放的计算方法。新方法计算方便,不仅可以得到具有较高时间和空间分辨率的CO源排放清单,同时可以满足CO源排放及时更新的要求,得到连续时间的CO源排放清单。利用MOPITT卫星观测和MOZART全球大气化学模式,本论文首先得到全球2.8°×2.8°格点上的CO新排放量,并根据CO各排放源的相对季节变化和地域分布,进一步将CO新排放分类和细化,得到全球1°×1°格点上不同排放源的CO月排放强度。新排放更能体现实际的排放情况。
对流层OH自由基是对流层大气中最为活跃的氧化剂,控制着大气中绝大多数温室气体和污染气体的氧化清除过程,对流层OH自由基的浓度大小反映了大气自我清洁能力的大小。对流层OH自由基的光化学收支分析表明,O1D+OH和NO+HO2对OH自由基的化学产生贡献最大,CO+OH和CH4+OH对OH自由基的化学消耗贡献最大。与全球平均相比,由于中国地区NOx和CO排放较大,中国地区NO+HO2和CO+OH的贡献更为明显,NO+HO2对中国各区域化学产生量的年平均贡献率分别为华北39.1%,华南19.5%和西部17.1%,都大于全球平均的12.9%,CO+OH反应对中国各区域化学消耗量的贡献率为华北42.9%,华南39.2%和西部45.6%,同样也都大于全球平均的36.9%。
近二十年来,由于我国经济的快速发展,大气污染日趋严重,大气CO、NOx、臭氧等污染气体的浓度呈明显上升的趋势,人为CH4、CO、NOx和NMHC排放的增多,必然会造成大气OH自由基的变化。对比不同时期CO、NOx和CH4源排放清单模拟的中国地区对流层大气OH自由基的变化趋势表明,NOx排放翻倍对OH的影响最大,其次是CO,CH4的影响最小。NOx排放增加,OH浓度增加,相反,CO和CH4排放增加,OH浓度减少。由于CO、NOx和CH4地面排放量的改变,2000年中国东部地区对流层OH自由基则要比1990年增加5~25%。到2050年,若全球CO、CH4和NOx排放都增加1倍,中国东部地区对流层OH自由基浓度将增加15%以上。由于对流层OH自由基的增加,2000年中国东部地区对流层低层CH4年平均生命时间比1990年缩短了4%,而到2050年,由于CH4排放增加占主导作用,CH4年平均生命时间将比2000年增加19.7%,但夏季由于OH自由基增加的影响,CH4月平均生命时间缩短6.3%~13.3%。