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纳米颗粒的火焰喷雾热解(FSP)合成法具有合成效率高、易放大、控制变量多、污染小等优点，是一种很有前景的功能材料合成方法。但这个过程是一个多尺度、非线性、强湍流、复杂颗粒动力学演变过程，用理论和实验方法很难理解并优化该过程。将计算流体力学(CFD)与颗粒群平衡模型(PBM)结合是研究火焰喷雾热解过程、预测纳米颗粒产品性质的有效方法。尽管有多种CFD方法和多种PBM方法，但湍流燃烧的大涡模拟(LES)方法计算精度高并且计算代价适中，颗粒动力学演变的颗粒群平衡MonteCarlo(PBMC)方法原理简单、易扩展、易编程、多变量问题计算效率高，将LES与PBMC耦合理论上具有很好的潜力来模拟火焰喷雾热解过程。然而，目前文献中尚没见LES-PBMC研究火焰喷雾热解过程的报道，这至少与多维PBMC巨大的计算代价、LES与PBMC难以耦合是相关的。本研究是首次将多维颗粒群平衡蒙特卡洛模拟用于探究纳米颗粒火焰喷雾热解过程。
首先，本研究从三个方面改进现有的多维PBMC方法，以提升其计算效率、减小其误差。先基于网格内颗粒线性分布假设直接计算网格间颗粒迁移距离，改进网格间颗粒迁移处理方法，克服了网格内颗粒均匀分布假设带来的数值扩散问题，并将颗粒迁移计算的效率提高了近506倍。然后基于强核函数的进一步优化，改进颗粒凝并的快速PBMC方法，使其计算效率提升了4倍而保持同样的计算精度。最后对网格内虚拟颗粒群重建方法进行改进，基于虚拟颗粒的权值平衡和小近似误差思想提出了分裂-合并法，该方法在颗粒群重建时没有随机误差，近似误差很小，并且误差不会随着颗粒群演变而被放大，能很好地继承原始颗粒群的信息。
进而，本研究利用非线性大涡模拟-部分搅拌反应器模型(NLES-PaSR)模拟喷雾燃烧，对一商用喷雾热解燃烧器的典型工况进行数值模拟，与实验结果(轴线温度分布等)进行比较来验证NLES-PaSR模型的有效性和正确性。之后，将NLES-PaSR模型与多维PBMC方法单向耦合，来研究合成ZrO?纳米颗粒的火焰喷雾热解过程。计算结果表明，合成纳米颗粒的FSP工况与对应的纯喷雾燃烧工况的流场十分接近；改进的多维PBMC方法能较好地描述纳米颗粒空间非均匀的迁移过程；能捕捉到一次粒子平均粒径与纳米颗粒平均粒径一开始就分离的特性；特征凝并速率与实际凝并速率相比偏低，而特征烧结时间尺度能很好地描述纳米团聚体的烧结情况；出口处轴线上的一次粒子平均粒径能代表整个出口的情况，而出口处轴线上的纳米颗粒平均粒径与整个出口处平均粒径相比偏低。
首先，本研究从三个方面改进现有的多维PBMC方法，以提升其计算效率、减小其误差。先基于网格内颗粒线性分布假设直接计算网格间颗粒迁移距离，改进网格间颗粒迁移处理方法，克服了网格内颗粒均匀分布假设带来的数值扩散问题，并将颗粒迁移计算的效率提高了近506倍。然后基于强核函数的进一步优化，改进颗粒凝并的快速PBMC方法，使其计算效率提升了4倍而保持同样的计算精度。最后对网格内虚拟颗粒群重建方法进行改进，基于虚拟颗粒的权值平衡和小近似误差思想提出了分裂-合并法，该方法在颗粒群重建时没有随机误差，近似误差很小，并且误差不会随着颗粒群演变而被放大，能很好地继承原始颗粒群的信息。
进而，本研究利用非线性大涡模拟-部分搅拌反应器模型(NLES-PaSR)模拟喷雾燃烧，对一商用喷雾热解燃烧器的典型工况进行数值模拟，与实验结果(轴线温度分布等)进行比较来验证NLES-PaSR模型的有效性和正确性。之后，将NLES-PaSR模型与多维PBMC方法单向耦合，来研究合成ZrO?纳米颗粒的火焰喷雾热解过程。计算结果表明，合成纳米颗粒的FSP工况与对应的纯喷雾燃烧工况的流场十分接近；改进的多维PBMC方法能较好地描述纳米颗粒空间非均匀的迁移过程；能捕捉到一次粒子平均粒径与纳米颗粒平均粒径一开始就分离的特性；特征凝并速率与实际凝并速率相比偏低，而特征烧结时间尺度能很好地描述纳米团聚体的烧结情况；出口处轴线上的一次粒子平均粒径能代表整个出口的情况，而出口处轴线上的纳米颗粒平均粒径与整个出口处平均粒径相比偏低。