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四唑类化合物及其离子盐具有高生成焓、低蒸汽压、高稳定性等优点,在新型高能量密度化合物的研究中占有重要的地位,在气体发生剂、推进剂、烟火药及高能炸药等领域有潜在的应用前景。本文对四唑基含能化合物高氮离子盐、配合物、四唑类化合物含能化修饰及新型四唑类含能化合物的合成及性能开展了系统研究,主要研究内容如下:1、研制出了二（5-四唑基）甲酮肟（H2BTO）的铵盐（1）和羟铵盐（2）,首次解析出了它们的晶体结构。合成了以Li+为中心的二（5-四唑基）甲酮肟（H2BTO）阴离子配合物（CN3H6）[Li（HBTO）（H2O）2]（3）,为明确阴离子配位模式的普适性提供了实验依据。首次合成出了以Na+为中心离子的二（5-四唑基）甲酮肟（H2BTO）配位聚合物[Na（HBTO）（H2O）2·2H2O]n（4）,（NH3OH）2[Na2（BTO）2（H2O）4·H2O]n（5）,（NH3OH）[Na（BTO）（H2O）2]n（6）,证明了配体H2BTO的质子化方式和配位模式的多样性。首次合成出了H2BTO碱金属配合物[Ba（BTO）·（H2O）3]n（7）,发现H2BTO以多齿螯合的方式配位形成三个稳定的螯合环,整个分子呈现出3D-MOFs结构。研究发现,配体H2BTO四唑母环上去质子化后有利于其以双齿螯合的方式与中心金属离子配位,同时特有的肟基官能团丰富了目标配合物的去质子化和配位能力,多齿螯合的配位方式有助于构建高维度骨架化合物。脱水后的化合物都有良好的热稳定性和较高的燃烧热。其中,化合物7的分解温度高达340℃,配合物5的燃烧热达到-9691.2 kJ/kg。2、首次以二（5-四唑基）甲烷（8）为起始原料、KMnO4为氧化剂成功合成出新型含能化合物二（5-四唑基）甲酮化钾（9）,并通过盐酸酸化合成出了二（5-四唑基）甲酮（10）。羰基的引入,提高了化合物密度,改善了氧平衡,有助于提高目标化合物的含能表现。3、设计合成能够在固态稳定存在的二（5-四唑基）甲二醇（11）,研究结果表明:该化合物晶体中的结晶水通过氢键作用增强偕二醇化合物的稳定性,为深入研究偕二醇类化合物化学性质提供了重要实验依据。4、首次发现了化合物11能够在受热后脱水生成二（5-四唑基）甲酮（10）,并且能够在晶体状态转变的重要现象。5、通过化合物9与伯胺类高氮化合物肼、二氨基胍、三氨基胍的盐酸盐等缩合制备出了系列高氮席夫碱类含能化合物C3H4N10（12）、C3H4N10·H2O（13）、(C4H5N12)（CN4H7）·H2O（14）、C4H8N14·2H2O（15）。其中,化合物12、13在含能材料领域具有良好的应用发展前景。化合物14、15的解析结果表明,这种合成方法在提高目标化合物含氮量的同时,有效地提高了化合物中氨基修饰位点的数量,为新型四唑类化合物及高能量密度材料的设计合成提供了新的技术途径。