钙钛矿量子点包覆YAG:Ce荧光粉的制备及光学性能研究

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白光发光二极管(white light-emitting diode)简称白光LED,由于能耗低、寿命长、响应快、环境友好等优点被誉为第四代照明光源。其主流实现方式是使用蓝光LED芯片结合黄色YAG:Ce荧光粉从而复合形成白光。但由于这类白光LED器件光谱中缺少红光,造成了相关色温高和显色指数低的问题。本文采用有机无机杂化钙钛矿量子点作为YAG:Ce基白光LED的红光组分,并在量子点胶体溶液中通过化学键合作用将量子点包覆在YAG:Ce颗粒表面,以避免量子点的团聚,最终达到改善白光LED上述问题的目的。本工作围绕有机无机杂化钙钛矿量子点的合成及其在YAG:Ce颗粒表面的包覆展开,首先研究了合成过程中钙钛矿前驱体体积以及不同种类的胺衍生物表面配体对量子点的形貌以及光学性能的影响;接着在对YAG:Ce颗粒进行表面氨基化以及量子点包覆后,研究了氨基功能化以及量子点包覆对YAG:Ce荧光粉光学性能的影响;最后制作出白光LED器件,研究了量子点的包覆对白光LED光学性能的影响。实验研究表明:(1)在使用较低体积的前驱体溶液合成量子点时,由于前驱物量较少,混合溶液中仅有少量晶核产生,导致钙钛矿晶体的过度生长。对于较高体积的前驱体溶液,由于混合溶液的高极性导致量子点表面配体的溶解,促进了大颗粒钙钛矿晶体生成,为此混合溶液极性增加会减弱由于前驱物量的增加对晶体生长所产生的抑制作用。综合以上因素,使用0.5 mL的前驱体溶液制得的MAPbBr3量子点具有优异的光学性能和稳定性。(2)在合成量子点时,不同种类的胺衍生物配体与量子点表面有着不同的结合模式,这进一步影响了量子点的光学性能。与胺相比,铵盐作为配体时,配体中的离子可分别与MAPbBr3量子点表面阴、阳离子作用,使得量子点表面得到了良好的钝化,得到的量子点发光性能更加优异。另外,在胺体系中引入油酸作为共同配体合成量子点时,胺与有机酸之间可发生质子化-脱质子反应,产生的铵根和油酸根离子可分别与MAPbBr3量子点表面阴阳离子结合,大大增强了量子点表面缺陷的钝化程度,从而显著提高了量子点的光学性能。(3)通过研究一系列MAPbBr3-x Ix(x=0.5~3)量子点的光学性能,选择了具有高量子产率的红色MAPbBr0.5I2.5量子点为白光LED的红光组分。通过对YAG:Ce颗粒表面氨基功能化,成功实现了MAPbBr0.5I2.5量子点在YAG:Ce颗粒表面包覆,并且得到的QDs@YAG:Ce颗粒实现了黄光和红光的同时发射。同时,QDs@YAG:Ce基白光LED器件的显色指数和相关色温均得到了一定的改善。实验还发现,通过改变合成QDs@YAG:Ce过程中量子点胶体溶液的体积,可调节制得的白光LED器件的电致发光光谱以及发光效率。
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