Fe基In2O3和SiC稀磁半导体薄膜的局域结构与磁、输运性能

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本论文采用射频磁控溅射法分别制备了不同Fe掺杂浓度的In2O3和SiC稀磁半导体薄膜。利用XRD、SEM、XPS、XAFS、SQUID、HALL、R-T以及U-V等表征测试方法系统地研究了In2O3和SiC稀磁半导体薄膜的局域结构及自旋相关磁、输运特性,获得如下结果:1、研究了Fe掺杂In2O3薄膜的局域结构和磁、输运性能。结果发现:Fe掺杂In2O3薄膜中形成了立方方铁锰矿晶体结构,且低掺杂浓度下没有Fe团簇和Fe的氧化物第二相生成。Fe在In2O3薄膜中是以+2和+3混合价态形式存在。通过理论XANES谱拟合实验数据发现,Fe在In2O3晶格中替位In1位且第一近邻存在两个氧空位。EXAFS测试表明,Fe掺杂浓度低于16at%,In2O3薄膜中无Fe相关的第二相生成,而在更高Fe掺杂浓度的薄膜中则出现了金属Fe团簇。紫外-可见光透射谱测试表明,随Fe掺杂浓度增加,薄膜的光学带隙和透光率逐渐减小,且透射边出现红移。输运特性显示不同Fe掺杂浓度In2O3薄膜都具有良好的半导体导电特性,载流子浓度随着Fe浓度增加而减小,电阻率则增大。磁性测量显示,不同Fe掺杂浓度In2O3薄膜都具有明显的室温铁磁性,薄膜的饱和磁化强度随Fe掺杂浓度的增加而增大。低温磁电阻特性发现,3at%Fe掺杂In2O3薄膜在不同温度下均表现为负磁电阻,然而9at%Fe掺杂In2O3薄膜在较低温度下(5K和10K)下表现为正磁电阻,较高温度下(20K和30K)时表现为负磁电阻。低Fe掺杂浓度In2O3薄膜的铁磁性可运用Coey提出的束缚磁极子模型来解释,即In3+-□-Fe2+和Fe3+-□-Fe2+结构存在于薄膜中,氧空位捕获的电子与近邻Fe3+离子的d轨道波函数发生交叠,从而发生耦合作用,形成束缚磁极子,当这种束缚磁极子数量增多时,彼此之间会发生交叠产生交换作用,使得材料宏观表现出铁磁性。高Fe掺杂浓度In2O3薄膜的铁磁性来自于金属Fe单质。2、研究了Fe掺杂SiC薄膜的局域结构和磁、输运性能。结果发现:制备态Fe掺杂SiC薄膜表现为无序的非晶SiC结构,1200℃退火后,薄膜形成3C-SiC结构,同时生成Fe5Si3相,但Fe团簇和Fe氧化物等第二相的生成能被排除。实验和理论的XANES和EXAFS结果表明,制备态Fe掺杂SiC薄膜中,Fe在主要处在3C-SiC的4d间隙位,而1200℃退火薄膜中,则以Fe5Si3合金相存在。ρ-T输运特性显示:制备态薄膜具有好的半导体导电特性,随Fe掺杂浓度的增加,输运机制由Efros跃迁转变为Mott跃迁机制,即lnρ分别与(T)-1/2和(T)-1/4保持线性关系。磁性测量发现,薄膜的饱和磁化强度随Fe掺杂浓度增加逐渐增大,磁性起源仍可运用束缚磁极子模型讨论。对于制备态薄膜,间隙Fe作为施主可提供额外电子,容易形成束缚磁极子,束缚磁极子之间的交换耦合作用使得薄膜产生宏观铁磁性。而对于1200℃退火后的薄膜,其大的饱和磁化强度可能是由于Fe5Si3的生成,随着Fe的浓度的增加,退火后Fe5Si3的量也增加,从而也表现出磁性随着Fe浓度的增加而增加的现象。
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