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我国大气污染形势严峻,准确解析污染物的来源是解决空气污染问题的重要前提。化学质量平衡模型(CMB)是众多大气颗粒物源解析方法中的一种,因其物理意义明确,无需详细的源和气象信息在我国得到了广泛的应用。CMB的基本输入参数包括源成分谱和环境受体数据。源成分谱的可靠性、代表性与源解析结果的准确性、稳定性有密不可分的关系。 目前,污染源成分谱的构建方法主要是通过采集具有代表性的污染源样品,对其进行理化分析,获取其源谱特征,对于诸如燃煤源这种包含诸多子源类且其子源类化学组成差异明显的污染源,目前的方法多将理化性质等权平均或按照排放量加权平均。该方法并没有考虑不同子源类在排放、扩散、转化过程中对受体环境的不同影响,难以科学准确地反映真实的污染情况,导致源与受体匹配性不足,影响解析结果的可靠性。 本文以乌鲁木齐市为例,基于扩散模式(CALPUFF模式)对于燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到子源类对环境受体的不同影响,进而基于对环境受体的影响程度建立新的燃煤源成分谱,并与传统方法建立的源成分谱加以对比。同时分别基于受体颗粒物化学组成特征和两套源成分谱,利用CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境空气颗粒物PM10来源解析。具体结果如下: (1)本文将燃煤源分为电厂燃煤源、工业燃煤源和供热燃煤源三类,并分别进行源采样和理化分析,得到三类燃煤源子源类的源成分谱。利用CALPUFF模式对乌鲁木齐市的污染源进行排放、扩散、转化等过程的模拟,由模拟结果可以得到,电厂、供暖、工业燃煤源三者的影响权重为0.02、0.39和0.59。 (2)利用两种源成分谱构建方法获得两套燃煤尘成分谱,在两套成分谱的基础上分别进行乌鲁木齐市颗粒物来源解析,获得两组结果。基于传统方法构建的源成分谱获得的结果显示,各源类的分担率大小依次为:集中燃煤(27.2%)>城市扬尘(19.1%)>二次硫酸盐(15.7%)>民用散煤(9.9%)>其他(9.6%)>二次硝酸盐(9.5%)>机动车尾气尘(7.6%)>钢铁尘(1.2%)>建筑水泥尘(0.2%)。而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示,各源类的分担率大小依次为:二次硫酸盐(20.1%)>城市扬尘(20%)>集中燃煤(18.9%)>民用散煤(11.5%)二次硝酸盐(10.5%)>机动车尾气尘(9%)>其他(6.9%)>钢铁尘(1.7%)>建筑水泥尘(1.4%)。 (3)基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果。该精细化的来源解析结果显示,民用散煤的分担率为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%。