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自发现放射性现象以来,放射性衰变率是否受核外环境影响是核物理界研究的一个热点课题。一些理论和实验研究表明,在核外条件发生改变时,核素的放射性衰变发生显著的变化。在低能带电粒子核反应实验中观测到核外束缚电子云的屏蔽效应导致核反应截面增加。Debye模型理论认为:金属中存在着准自由电子形成的电子屏蔽势,在低温条件下屏蔽势增强。Kenttner等预言由于德拜电子对带正电的粒子有加速作用,对带负电的粒子有减速作用,在液氦温度(4.2K)的金属环境下,210Po的α衰变半衰期由138d缩短到0.5d。
前人的实验设计中,选用注入或嵌入的方法,将高能粒子深植到金属中。但此种方法注入的深度不够,注入的粒子多集中在金属的表层,而在金属表层还存在着氧化物、氢化物等其他非金属性质的形式,故不能视表层为单纯的金属环境。
本实验结合目标核素210Po的生成过程,即209Bi(n,γ)210Bi(β-)210Po,以及209Bi是金属的特点,选取209Bi作为金属环境。此方法使得210Po原子广泛分布在整个金属环境中,无论是深度,还是分布的均匀性都得到了很大的改善。
本文工作包括以下三个部分:
1.样品的制备和低温保存。
(1)制备了待辐照的金属环境样品和作对比的非金属环境样品。
(2)生成210Po的设计计算。调研可能生成210Po的反应道,结合现有实验条件,最终采用中国原子能科学研究院游泳池型反应堆辐照209Bi(n,γ)210Bi(β-)210Po生成210Po的方案;根据中子通量计算210Po的产额随辐照时间的变化,确定了辐照时间。
(3)210Po的生成。根据理论计算,以209Bi为样品在游泳池型反应堆辐照了72小时,预计辐照后样品中210Po与209Bi的原子个数比到达3×10-8,后续不断有210Bi生成210Po。
(4)样品的低温保存。选用液氦为低温保存的液体,温度低至4.2K,样品经封装后,被直接放置于盛装有液氦的杜瓦瓶中保存。
2.放射性衰变法测量210Po。
采用放射性衰变计数法测量了处于Bi金属环境中的210Po实验样品的半衰期。初步得到处于液氦温度(4.2K)和常温(293K)这两种温度条件下210Po核素的半衰期有大约24.1%的差异,低温金属环境下210Po核素的衰变寿命明显变快。
3.AMS高灵敏测量210Po方法的建立。
通过调研以及实验,确定了实验测量的最佳化学形态为金属单质。由于210Po的束流较小,采用209Bi模拟210Po的传输方法。参考测量重核236U的成功经验,设置AMS测量210Po时的参数。经过磁分析和电分析排除大量干扰核素,采用TOF探测系统来排除可能存在的209Bi的干扰,采用扣除的方法排除同量异位素210mBi本底。
总之,本论文在测量液氦温度金属环境下210Po-α衰变半衰期变化测量中,无论是建立AMS测量210Po的方法,还是利用放射性衰变计数法测量,都为进一步开展超低温金属环境下核素衰变率变化的研究奠定了基础。