【摘 要】
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该论文通过对系列阳离子卟啉、金属卟啉及系列卟啉一金属氧簇超分子化合物的合成、表征及电催化氧还原行为的研究,以及对新的多原子桥联配体的双核钴化合物的电化学研究,得出
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该论文通过对系列阳离子卟啉、金属卟啉及系列卟啉一金属氧簇超分子化合物的合成、表征及电催化氧还原行为的研究,以及对新的多原子桥联配体的双核钴化合物的电化学研究,得出以下结论:1、卟啉侧链基团及平衡阴离子的增大能够增强卟啉阳离子与平衡阴离子峰及二聚体离峰的存在,而且能够增大这些离子的相对丰度,并给出了阳离子卟啉二聚体离子的形成机理.2、系列阳离子卟啉及锌卟啉在中性水水溶液或碱性缓冲溶液中均与SiW<,12>O<,404->簇阴离子靠静电作用形成化学计量比为1:1的稳定的超分子化合物,在弱碱性及酸性缓冲溶液中,上有非1:1化学计量比的更高级的不稳定的聚集体产生;在乙腈溶液中均与As<,2>Mo<,18>o<,626->簇阴离子靠静电作用形成化学计量比为3:2的稳定的超分子化合物.3、钴卟啉-金属氧簇超分子化合物在其电催化氧还原的过程中,钴卟啉为氧还原的活性中心,而金属氧簇则通过与钴卟啉之间的协同作用使催化氧还原的电子转移数增加和(或)氧还原的电位正移.研究结果还表明,超分子化合物的[CoTBPyP][SiW<,12>O<,40>]的修饰电极电催化氧还原的主产物为水,显示出其具有良好的应用前景.4、首次研究了含新的多原子桥联配体的双核钴化合物Co<,2>-6的电化学及电聚合行为,其电聚合过程为电化学引发邻菲罗啉配体阴离子自由基聚合,Co<,2>-6聚合物膜不同PH值的水溶液中的电化学行为不同.
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