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石墨烯是一种新型二维碳材料，具有独特的晶体结构特征，呈现出优异的电学、光学、热学、力学等物理化学性质，在纳电子器件、高灵敏传感器、透明导电膜、功能复合材料、储能、催化等领域有着广阔的应用前景。因此，自2004年以来石墨烯迅速成为材料科学和凝聚态物理领域的研究前沿。化学剥离法是一种低成本宏量制备石墨烯的有效方法，但所得石墨烯可控性差，并且含氧官能团的存在使其导电性较差，限制了其在电学相关领域的应用。本论文以化学剥离法控制制备石墨烯为切入点，发展其高效还原方法，并在此基础上探索其在透明导电薄膜和水净化方面的应用。取得的主要结果包括：
一、发展了温和氧化剥离法，制备出面积可达40000μm2的氧化石墨烯，并一定程度上实现了石墨烯的尺寸控制制备
由于化学剥离过程中强氧化和剥离会不可避免地导致氧化石墨烯的破裂，因此采用化学剥离法制备的石墨烯的尺寸通常较小，面积大多小于100μm2。我们系统研究了石墨原料的结构、氧化和剥离工艺及离心方式对氧化石墨烯尺寸的影响，通过使用大尺寸的天然鳞片石墨作为原料，在温和氧化剥离条件下，结合多步离心方法制备出大尺寸氧化石墨烯，其最大面积可达～40000μm2。研究发现，氧化石墨烯的尺寸与氧化石墨中的C-O含量有密切关系：氧化石墨的C-O含量越高，所得氧化石墨烯的尺寸越小。在此基础上，通过改变氧化条件，选择性制备出面积为～100-300、～1000-3000和～7000μm2的氧化石墨烯，为研究尺寸对石墨烯性能的影响奠定了基础。
二、提出氢碘酸低温高效无损还原方法，使用大尺寸氧化石墨烯制备出性能优异的石墨烯透明导电薄膜
通过还原处理去除氧化石墨烯的含氧官能团、恢复其sp2结构是实现其在电学相关方面应用的前提。化学还原和高温热处理是两种常用的氧化石墨烯还原方法。其中，化学还原可在低温下进行，但还原效果较差；高温热处理虽然可以获得较好的还原效果，但不能在低熔点基底上实现氧化石墨烯薄膜的还原。我们在对碳与其它元素间键合能力分析的基础上，发展了一种基于亲核取代反应的氧化石墨烯低温高效还原方法，即卤化还原法。厚度为5μm的氧化石墨烯薄膜在100℃、55％的氢碘酸中还原1 h后的电导率可达298 S/cm，氧化石墨烯的化学法剥离法制备、还原与应用探索C/O比可达12，远优于其他化学还原方法的还原效果，并且保持了氧化石墨烯薄膜原有的完整性和柔性，且强度有所提高。在此基础上采用不同尺寸氧化石墨烯，利用液-固-气自组装方法制备了氧化石墨烯薄膜，并用氢碘酸进行了还原。研究发现，所得石墨烯透明导电膜的面电阻随石墨烯尺寸的增加而降低，这主要是由于石墨烯尺寸的增加降低了石墨烯之间的搭接电阻。采用平均面积为～7000μm2的氧化石墨烯制备的透明导电膜在透光率为78％时，面电阻为840Ω/sq，该数值与在Ni上CVD生长的石墨烯的性能相当，为低成本制备石墨烯透明导电薄膜奠定了基础。
三、采用自组装方法制备出石墨烯海绵，对染料和油类表现出优异的吸附性能，在水净化方面具有巨大的应用潜力
水污染已成为全球性问题，寻找高效、廉价的方法进行污水处理对于人类的生存和发展非常重要。吸附法由于能够有效去除多种污染物、易于操作以及可得到高质量水源等优势而被广泛用于污水处理，而吸附材料的选择至关重要。我们通过在氧化石墨烯溶液中添加硫脲，用水热方法将氧化石墨烯组装成一种新型石墨烯体材料-石墨烯海绵。这种材料具有可以调控的孔结构和表面特性，并且具有很好的机械加工性能。研究表明，石墨烯海绵对于染料、有机溶剂和油类表现出很好的吸附性能，如亚甲基蓝的吸附量可达184 mg/g，柴油的吸附量可达129 g/g。通过简单处理可将吸附物有效去除，且不会造成结构的变化，因此可以循环用于水中污染物的吸附。通过研究石墨烯海绵的结构与污染物吸附性能之间的关系，发现染料的吸附性能取决于石墨烯海绵表面所带的电荷和比表面积，而油类的吸附主要取决于石墨烯海绵的比表面积，说明石墨烯海绵针对不同吸附物具有不同的吸附机制。该结果为石墨烯在水净化方面的应用奠定了基础。