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有机半导体分子因其较大的吸收和辐射截面、固有的准四能级体系、丰富的分子结构以及溶液可处理加工性,成为有机固体激光器的理想选择。特别地,通过有机分子间弱的非键相互作用(例如π-π作用,氢键,卤键和范德华作用力等)自组装而成的有机微纳尺度单晶本身可以同时作为增益介质和谐振腔,因而在有机固体激光器上展现出了很好的应用前景。然而,由于缺乏稳定的四能级体系和高品质的谐振腔,有机微纳晶体激光器的发展仍有挑战性。因此,本文主要围绕这两个关键问题,从四能级体系的优化和谐振腔的制备与调控两方面出发展开研究,以构筑高性能有机固体激光器,具体研究内容如下:(1)我们设计合成了激发态分子内质子转移(Excited State Intramolecular Proton Transfer,ESIPT)活性有机小分子(E)-3-(4-(二甲基氨基)苯基)-1-(1-羟基萘-2-基)丙-2-烯-1-酮(DMHC),并用溶液法制备了有机单晶纳米线。大约2.5 ps的动态分子内质子转移过程建立起由烯醇式(enol)和酮式(keto)的S0,S1能级组成的四能级体系。因此,在长度为40 μm的纳米线上实现了具有5.3 μJ cm-2的低阈值的室温775 nm近红外激光。这一工作清楚地展示了 ESIPT激光器的机理,并且首次实现了 760 nm以上的有机近红外单晶激光器,这将促进近红外波长下有机微纳米尺度相干光源的发展。(2)进一步,我们将上述有机小分子DMHC通过“毛细管桥限域自组装”的方法制备了单晶纳米线阵列,这些具有可调尺寸和精确位置的有机一维单晶阵列由于其光滑表面(Rq=0.3 nm)可以有效减少色散和波导损耗,从而得到具有有效光学反馈的高品质因子Q(～2340)法布里-的佩罗(Fabry-Perot,F-P)谐振腔。因此,我们在L=10 μm的单根纳米线上实现了室温低阈值(9.9 μJ cm-2)近红外激光发射。通过改变纳米线的长度可以调控激光的模数。这些高度有序的有机一维单晶阵列将有助于推动有机近红外微纳激光器的集成化应用。(3)通过“共晶工程”的方法,我们把黄光发光的1,4-双(4-氰基苯乙烯基)(p-BCB)有机二维菱形晶体Whispering-gallery mode(WGM)谐振腔变成蓝色发光的p-BCB:1,4-二碘四氟苯(p-BCB:DIFB)共晶有机微米线Fabry-Perot(FP)谐振腔。随着共晶的形成,激基缔合物的消失使得这些有机微纳晶体的辐射衰减(kr)速率从0.04 ns-1增强至0.12 ns-1,说明形成的共晶材料是一类有效的激光活性增益介质。因此,这种“共晶工程”方法可以同时调整自组装谐振腔的形貌和光学性能,这将有助于有机固体激光材料的理性设计与合成的发展。