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能源短缺的局势严重制约着社会的进步，寻找清洁的可再生能源成为当务之急。氢气(H2)作为清洁可再生能源，具有燃烧热值高、绿色无公害而且储备途径简便易行等优势，被认为是21世纪最有希望能应用于实际的新能源。光催化分解水技术十分有利于氢能源的制备，而开发高性能且耐用的光催化材料是该技术的核心，也是实现太阳能向氢能高效率转换的关键。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型有机聚合光催化材料，具有优良的光催化性能，是当今光催化研究的热门材料，其可以通过气相沉积法、溶剂热法、热缩聚法等多种方法成功制得，然而纯g-C3N4的性能还达不到实际应用的程度，为了改善其光催化活性，提高电荷载流子的分离效率，近几年来通过金属助催化剂与其复合的方法被认为是一种非常有效的手段。在现有的报导中过渡金属磷化物通常被用于光催化或电催化的研究，能够有效的提高半导体光催化材料的载流子分离效率，因而是g-C3N4助催化剂的理想选择。因此本论文将以g-C3N4为主体催化剂，Ni金属磷化物为其助催化剂，通过多种制备方法得到NixPy/g-C3N4复合光催化剂，具体操作步骤如下：
(1)通过高温煅烧法获得g-C3N4超薄孔状结构，再用超声负载法将Ni12P5纳米粒子负载在催化剂表面，得到的复合光催化剂Ni12P5/g-C3N4具有很高的析氢速率(632.8μmol·h-1·g-1)，是原始g-C3N4活性的89倍，表现出极佳的光催化活性。而且制得的复合光催化剂性能还要优于Pt/g-C3N4，使过渡金属磷化物有希望成为贵金属的替代物。实验结果表明，通过对原始g-C3N4的改性，极大地提升了复合光催化剂的光吸收能力和载流子分离效率；本工作为催化剂的双重改性研究提供了有效支撑，为进一步提升g-C3N4活性迈出重要的一步。
(2)通过水热法和磷化法来制备Ni2P-NiP2/g-C3N4复合光催化剂，这是一种廉价、稳定的催化剂。在与Ni2P-NiP2双助催化剂结合后，基于g-C3N4的复合光催化剂在可见光的作用下具有很高的析氢速率(753.8μmol·h-1·g-1)，还增强了光吸收的能力，是纯g-C3N4性能(4.4μmol·h-1·g-1)的171倍。同时根据各种表征测试来分析Ni2P-NiP2助催化剂对g-C3N4催化剂的影响并解释该复合催化剂在可见光下分解水制氢的机理。而且该催化剂的分解水制氢性能比另外两种磷化物/氮化碳(Ni2P/g-C3N4,NiP2/g-C3N4)复合催化剂要高，说明双组分Ni2P-NiP2的性能要优于单组分Ni2P和NiP2，该实验为g-C3N4催化剂寻找高效的双重助催化剂打开了新的思路。
(3)使用空气剥离法将g-C3N4制成超薄层状结构，再用静电驱动自组装法和磷化法将Ni2P量子点负载在g-C3N4表面。经过比例调控获得的负载3wt%Ni2P的复合光催化剂Ni2P/g-C3N4具有极高的析氢速率(1503μmol·h-1·g-1)和光电流响应值(82.58μA)，分别是纯g-C3N4的120倍和11倍左右，说明大量Ni2P量子点成为了催化剂表面高效的反应活性位点。另外，Ni2P/g-C3N4的光催化活性和光电活性大约都是Pt/g-C3N4的3倍，这证明了过渡金属磷化物有希望成为高效、廉价的贵金属替代物作为g-C3N4的助催化剂。实验结果表明，由于Ni金属与g-C3N4形成稳定化学键使得载流子转移和分离效率得到大幅度提高，Ni2P/g-C3N4的光催化活性和光电活性显著增强；此外，在循环试验中，g-C3N4/Ni2P具有较高的稳定性，有利于此双功能材料的实际应用。
为了改善半导体催化剂在可见光下分解水制氢的性能，本论文从形貌调控和助催化剂负载这两方面对g-C3N4进行有效改性，合成的复合光催化材料的制氢性能都获得了大幅度提升，另外通过诸多表征测试解析了光催化剂的结构、理化性质等特点并对催化机理进行阐释，希望该工作能为推动光催化技术的深入研究提供切实有效的理论依据。
(1)通过高温煅烧法获得g-C3N4超薄孔状结构，再用超声负载法将Ni12P5纳米粒子负载在催化剂表面，得到的复合光催化剂Ni12P5/g-C3N4具有很高的析氢速率(632.8μmol·h-1·g-1)，是原始g-C3N4活性的89倍，表现出极佳的光催化活性。而且制得的复合光催化剂性能还要优于Pt/g-C3N4，使过渡金属磷化物有希望成为贵金属的替代物。实验结果表明，通过对原始g-C3N4的改性，极大地提升了复合光催化剂的光吸收能力和载流子分离效率；本工作为催化剂的双重改性研究提供了有效支撑，为进一步提升g-C3N4活性迈出重要的一步。
(2)通过水热法和磷化法来制备Ni2P-NiP2/g-C3N4复合光催化剂，这是一种廉价、稳定的催化剂。在与Ni2P-NiP2双助催化剂结合后，基于g-C3N4的复合光催化剂在可见光的作用下具有很高的析氢速率(753.8μmol·h-1·g-1)，还增强了光吸收的能力，是纯g-C3N4性能(4.4μmol·h-1·g-1)的171倍。同时根据各种表征测试来分析Ni2P-NiP2助催化剂对g-C3N4催化剂的影响并解释该复合催化剂在可见光下分解水制氢的机理。而且该催化剂的分解水制氢性能比另外两种磷化物/氮化碳(Ni2P/g-C3N4,NiP2/g-C3N4)复合催化剂要高，说明双组分Ni2P-NiP2的性能要优于单组分Ni2P和NiP2，该实验为g-C3N4催化剂寻找高效的双重助催化剂打开了新的思路。
(3)使用空气剥离法将g-C3N4制成超薄层状结构，再用静电驱动自组装法和磷化法将Ni2P量子点负载在g-C3N4表面。经过比例调控获得的负载3wt%Ni2P的复合光催化剂Ni2P/g-C3N4具有极高的析氢速率(1503μmol·h-1·g-1)和光电流响应值(82.58μA)，分别是纯g-C3N4的120倍和11倍左右，说明大量Ni2P量子点成为了催化剂表面高效的反应活性位点。另外，Ni2P/g-C3N4的光催化活性和光电活性大约都是Pt/g-C3N4的3倍，这证明了过渡金属磷化物有希望成为高效、廉价的贵金属替代物作为g-C3N4的助催化剂。实验结果表明，由于Ni金属与g-C3N4形成稳定化学键使得载流子转移和分离效率得到大幅度提高，Ni2P/g-C3N4的光催化活性和光电活性显著增强；此外，在循环试验中，g-C3N4/Ni2P具有较高的稳定性，有利于此双功能材料的实际应用。
为了改善半导体催化剂在可见光下分解水制氢的性能，本论文从形貌调控和助催化剂负载这两方面对g-C3N4进行有效改性，合成的复合光催化材料的制氢性能都获得了大幅度提升，另外通过诸多表征测试解析了光催化剂的结构、理化性质等特点并对催化机理进行阐释，希望该工作能为推动光催化技术的深入研究提供切实有效的理论依据。