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黑碳气溶胶主要由燃料中含碳物质不完全燃烧产生,具有重要的环境和气候效应。黑碳的混合态是影响黑碳性质的一个重要参数,表征了黑碳气溶胶的老化程度,随颗粒成分和来源的不同而有所差异。黑碳气溶胶与其它组分的混合,会改变其光吸收性质,增大辐射强迫。以往对黑碳混合态的研究中,通常对所有颗粒通过统计判定,或者在一定限定条件下进行划分,缺乏在不同粒径分布下的判定方法;对颗粒外层覆盖物厚度的估计,通常使用外推的方法,其测量结果受仪器配置、仪器状态的影响较大。 本研究通过DMA+SP2联用系统的连接,建立起一套实时测量不同粒径段下黑碳混合态和外层覆盖物厚度的方法。首先通过SP2的白炽信号的响应,得到黑碳颗粒的BC含量、黑碳核粒径的信息;通过基于时间响应延迟测定的粒径校正,获得颗粒的整体粒径;然后通过基于采集效率计算的浓度校正,计算采集样品的黑碳浓度;最后根据黑碳的颗粒粒径Dp和核粒径Dc的关系,判定其混合态情况,并计算外层覆盖物厚度。基于以上建立的方法,对深圳市的夏季黑碳气溶胶进行了观测,研究了其混合态变化规律。本文的研究内容包括: 1.基于时间响应延迟的测定,建立颗粒粒径的计算方法。通过高变化浓度的黑碳颗粒校正,对从DMA筛分到SP2粒子的测量这一段时间进行准确测量,结果为7s。经过所测量的时间延迟的校正,可以计算每个颗粒的DMA筛分时间和电迁移粒径。通过对富勒烯碳气溶胶的采集和粒径的计算,验证了颗粒粒径的计算方法。 2.基于采集效率的计算,建立黑碳气溶胶浓度的计算方法。分别对仪器采集过程中电场充电效率、通道迁移效率、检测器计数效率以及传输效率的计算,得到不同粒径下浓度校正的参数。通过富勒烯碳气溶胶的采集,将SP2的测量浓度与CPC浓度进行比对,以验证气溶胶浓度的计算方法。 3.通过黑碳颗粒物的Dp-Dc分布情况,将采集到的黑碳颗粒可以划分为“薄层或无覆盖”黑碳颗粒、“厚层覆盖”黑碳颗粒以及多电荷颗粒。在固定Dp的单一粒径段下研究Dc的分布,选取分布变化的拐点作为“判定点”。然后将不同粒径段下判定点进行线性拟合获得判定曲线。本研究中的混合态判定方法为:对于Dc小于0.37*Dp+24.41的颗粒,将其归纳为“厚覆盖”颗粒;对于Dc处于0.37*Dp+24.41与0.65*Dp+25.90两个值之间的颗粒,认为是“薄覆盖”颗粒;在大于0.65*Dp+25.90的范围,则称为“多电荷”区域。判定结果与传统的时间延迟法进行了比对。 4.基于以上建立的方法,研究了深圳市夏季的黑碳气溶胶不同粒径下混合态比例和外层覆盖物厚度随时间的变化规律。整个采样期间,黑碳气溶胶的厚覆盖平均比例为O.06±O.04,整体上黑碳气溶胶的厚覆盖比例偏小,这说明期间黑碳的浓度主要受到局地来源的影响,而受区域传输的影响较小。厚覆盖比例较高的时间段通常在黑碳总体浓度变化不大的时间段,造成厚覆盖比例上升的原因很可能是局地的颗粒增长过程。日变化上,厚覆盖黑碳比例与黑碳气溶胶的整体浓度的变化规律恰好相反。黑碳外层覆盖物的厚度随黑碳粒径的增加呈上升的趋势,厚度与黑碳核粒径的比值在0.24～0.40之间。覆盖物厚度在大粒径段下和小粒径段下的变化规律有所差异,小于150 nm黑碳外层覆盖物变化通常受到本地颗粒增长的影响,而大于150nm粒径段受到新鲜黑碳颗粒排放过程影响较大。同一混合态外层覆盖物性质随时间保持一个稳定的水平,通过混合态比例的变化,影响整体黑碳性质。