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本论文介绍了目前在凝聚态领域中受人关注的材料NaxCoO2的研究状况,重点介绍了不同Na含量的样品系列中,物理性质较特殊的一个绝缘体Na0.5CoO2的实验和理论现状,特别是我在博士期间完成的对这个绝缘体材料的转角磁阻实验结果。
NaxCoO2有着丰富的相图和特殊的晶格结构。当Na含量比较低,x<0.5的时候,它是一个顺磁性金属。随着Na含量的增加,0.5<x<0.75,这个材料呈现出居里-外斯金属行为,其电阻行为是金属的,而磁化率是居里-外斯型的。当体系的Na含量很高的时候,x>0.75,它在低温下成为了一个有反铁磁关联的金属。而当x~0.5时,NaxCoO2成为一个绝缘体。
NaxCoO2晶体是层状的准二维结构,由Co-O层和Na离子层沿着c轴方向依次堆积而成。与层状材料高温超导体铜氧化物的结构不同的是,Co离子在Co-O面上形成的是三角晶格的结构,而并非四方晶格的结构。
Na0.5CoO2在NaxCoO2这个材料系列中是很特殊的,它在低温下是一个绝缘体,而其它Na含量的NaxCoO2都是金属。目前观察到它在降温过程中会经历三个相变,相变点是Tc1(~88 K),Tc2(~50 K)和Tc3(~25 K)。
Tc1的相变是一个磁性相变,它导致在Co-O面上形成了一个反铁磁的条状有序结构。在Tc2相变中,Co-O面上的电荷进一步分离,并形成了电荷有序的条状结构,导致了宏观上电阻的金属-绝缘体相变。Tc3这个相变,根据目前理论上的假设,可能是由于自旋磁矩进一步的磁性关联效应引起的。
为了进一步揭示这个电荷有序绝缘体Co-O面上的对称性在这三个相变点的变化信息,我们测量了电荷有序绝缘体Na0.48CoO2单晶的转角磁阻随温度的变化。转角磁阻实验是让一定大小的磁场以一定速率在Co-O面内旋转(从0到360°),并测量c轴方向的磁阻。我们实验中所测量的温度范围是5到100 K,所用的磁场是10 T。通过对得到的转角磁阻实验曲线作傅立叶变换,得到了它的周期性结构。
首先,可以清楚的看到,在低于样品的相变温度Tc2下,转角磁阻曲线中最强的振荡是二度对称(周期是180°)的。并且,这个二度对称的振荡一直持续到Tc1附近。但是当温度高于Tc2时,二度振荡的幅度会大大减弱。转角磁阻曲线的这种周期性结构的变化,反映了Na0.48CoO2单晶Co-O平面上对称性的变化,而这些对称性的变化反映了Co-O面上的电荷结构和磁结构的变化。在Tc1的磁性相变中,产生了条状的反铁磁序,从而导致了Co-O面上的二度对称性。在Tc2相变中,电荷有序相变使得电荷进一步分离成Co3+和Co4+离子,并且形成了条状序的结构,这种条状结构比Tc1磁相变中形成的反铁磁条状序更加稳定,导致Co-O面上的二度对称性进一步增强。
其次,在低于Tc3的低温下,除了二度对称的振荡外,我们发现四度和六度对称性的振荡(周期分是90°和60°)变得显著起来。这是因为在低温下的基态中,由于磁关联效应形成了四方和六角的磁格子。
本论文最后介绍了Na0.85CoO2单晶的混磁相变的实验。通过测量这个材料的比热,磁化率和磁阻,发现了在低温下(<20 K),沿着c轴方向的一定大小的磁场Hc(~8 T)会导致这个材料的混磁相变,使得这个材料由反铁磁的基态变为铁磁性的极化态。因为这个材料晶体结构的各向异性,导致了磁性作用的各向异性,当磁场沿着Co-O面方向的时候,没有发现这个混磁相变。