【摘 要】
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热电材料可以直接实现热能和电能的相互转化,在热能利用、微电子器件制冷等领域正发挥着重大作用,是我国中长期能源战略的重要组成部分。热电材料的性能主要取决于材料的无量纲热电优值ZT,ZT=S2σT/κ,其中S、σ、T和κ分别是Seebeck系数、电导率、绝对温度和热导率。高性能热电材料对于热电转换技术的大规模实际应用至关重要。Bi2S3作为Bi2Te3材料的可替代材料之一,具有廉价、储量丰富的优势,本
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热电材料可以直接实现热能和电能的相互转化,在热能利用、微电子器件制冷等领域正发挥着重大作用,是我国中长期能源战略的重要组成部分。热电材料的性能主要取决于材料的无量纲热电优值ZT,ZT=S2σT/κ,其中S、σ、T和κ分别是Seebeck系数、电导率、绝对温度和热导率。高性能热电材料对于热电转换技术的大规模实际应用至关重要。Bi2S3作为Bi2Te3材料的可替代材料之一,具有廉价、储量丰富的优势,本征具有低热导率和高Seebeck系数,有着良好热电性能的潜力,但低电导率严重阻碍了该材料的实用化进程。因此,发展新型制备工艺,系统研究微观结构调控和成分调控对Bi2S3材料电声输运性能的优化机制,进而有效提升其热电性能具有重要意义。本论文研究了不同制备方法对Bi2S3材料微观结构和热电输运性能的影响,并探究了不同掺杂成分对其热电输运性能的调控机制,为提高n型多晶Bi2S3材料的热电性能提供了新途径。具体研究内容如下:1.不同制备方法对Bi2S3材料微观结构和热电性能的调控机制。采用不同制备技术（球磨-MA、高温高压-HPHT、放电等离子体烧结-SPS）相结合的方法制备出了Bi2S3块体样品。球磨+放电等离子体烧结（MA+SPS）制备的Bi2S3样品具有大量的晶界和微孔（晶粒尺寸100 nm～1μm量级）,导致电导率和晶格热导率均较低。球磨+高温高压（MA+HPHT）制备的Bi2S3块体样品具有层状结构特征,高结晶度、大尺寸晶粒（10～100μm量级）显著提升了载流子迁移率,有利于提高样品的电导率,但声子散射较弱导致晶格热导率较高。采用球磨+高温高压+放电等离子体烧结（MA+HPHT+SPS）制备的Bi2S3样品具有大量多尺度晶粒和微纳结构,具有相对较高的电导率和功率因子,同时丰富的微纳结构有效降低了晶格热导率,该样品在300 K时具有最大功率因子381μWm-1K-2,在773 K时具有最大ZT值0.37。HPHT与SPS相结合的制备工艺,实现了Bi2S3材料电学和热学的协同优化。2.Cu Cl2掺杂对Bi2S3材料热电性能的调控机制。基于研究内容1,采用MA+HPHT+SPS的方法制备出了Bi2S3+x mol%Cu Cl2（x=0,0.25,0.5,0.75,1.0）样品。Cu Cl2掺杂后,载流子浓度从1.05×1019 cm-3增加到1.09×1020 cm-3,Cu Cl2掺杂可以有效提高Bi2S3的电学性能,掺杂样品的功率因子在773 K时可达450μWm-1K-2以上。Bi2S3+0.5 mol%Cu Cl2样品在773K时具有最高ZT值0.75。Bi2S3+0.25 mol%Cu Cl2样品在300～773 K三次升降温循环测试后仍保持良好的热稳定性,在773 K时具有最大ZT值0.71±0.01。3.Cu、Bi Cl3、Cu Cl2掺杂对Bi2S3样品热电性能的影响对比。基于研究内容2,采用MA+HPHT+SPS的方法制备了Cu、Bi Cl3、Cu Cl2掺杂的Bi2S3样品,并比较了Cu、Bi Cl3、Cu Cl2掺杂对Bi2S3热电性能的优化效果。这三种掺杂成分对Bi2S3样品的电导率均有不同程度的提高,从提高Bi2S3材料的电学性能角度,掺杂效率由高到低是:Cu Cl2掺杂>Bi Cl3掺杂>Cu掺杂。同时,掺杂后样品的晶格热导率均低于纯Bi2S3样品。掺杂0.25 mol%Cu、0.17 mol%Bi Cl3和0.25mol%Cu Cl2的Bi2S3样品在773 K时具有最大ZT值分别是0.62、0.60和0.70。
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