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近年来，经济的飞速发展以及化石燃料利用的增长，导致CO2排放量不断增大。CO2的过度排放引起的“温室效应”已成为一个全球性环境问题，受到世界各国的关注。火电厂是CO2的一个集中排放源，在CO2排放总量中占有很大比例，因而控制和回收电厂烟道气中的CO2对于解决全球变暖和温室效应问题具有重大意义。目前从烟道气中分离回收CO2的技术有吸附分离法(包括液体吸收分离和固体吸附分离)和膜分离法，但液体吸收分离法与膜分离法均要求100℃以下甚至更低的烟道气温度。由于烟道气温度较高(低温过热器出口烟气温度在600℃以上，经过省煤器，空气预热器热交换后，出口烟气温度也控制在140℃左右)，因而为了避免分离之前的降温处理，基于固体吸附分离法的高温CO2分离技术及高温CO2吸附材料的研究显得格外重要。
目前，固体CO2吸附吸收材料大体可分为两类：一类是碳基吸附剂、沸石分子筛、类水滑石化合物、金属氧化物等无机材料及其复合材料；另一类研究较多的是表面胺基修饰的多孔硅基材料。碳基吸附剂和沸石吸附剂具有较强的CO2吸附能力，但随着温度升高，吸附能力都会显著下降。改性的水滑石化合物在吸附/脱附循环过程中，其吸附能力急剧下降。而天然石灰石以及各种锆基复合材料提高了CO2吸附温度的同时也提高了材料的再生温度，使材料循环利用能耗增大。国内CO2捕获研究主要集中在MCM-41或SBA-15上嫁接有机胺的有机-无机复合材料，其主要的缺陷在于热稳定性较差，吸附前必须对高温烟道气进行降温，当温度超过200℃以上后，有机官能团容易分解，使材料吸附性能大大降低。
本论文以硝酸镁、硝酸锆、硝酸铝等廉价的原料，制备出多种含Mg复合氧化物材料，并且将其应用于CO2吸附，研究了材料结构与吸附性能的关系。
本论文得到以下主要结论：
1.通过sol-gel、尿素缓释沉淀、氨水共沉淀等多种合成方法，合成了一系列MgO-ZrO2固体碱材料，对材料的结构、CO2吸脱附性能等方面进行综合考察，确定了从无机锆出发，以尿素缓释沉淀制备Mg-Zr吸附材料的实验路线。重点考察了锆源、模板剂、Mg/Zr摩尔比、焙烧温度等合成条件对材料结构及其吸附性能的影响。以Z(NO3)4为锆源、P123为模板剂，当Mg:Zr(摩尔比)=0.5，700℃焙烧下合成MgO-ZrO2固溶体材料，具有介孔结构和较大CO2吸附量，150℃下吸附量可达1.01mmol/g。材料表面形成的Mg-O-Zr碱性位具有适中的碱强度，CO2脱温度可控制在300℃；该碱性位与基体结合牢固，材料热稳定性高，多次循环使用过程中材料的吸附性能未见明显下降。
2.在Mg-Zr吸附材料研究的基础上改性，制备了具有高稳定性、高比表面和发达孔隙、碱强度适中的Mg-Zr-Si吸附材料。通过考察不同合成方法和不同Mg:Zr:Si摩尔比的Mg-Zr-Si吸附材料的结构以及吸附性能、吸附形态等，进一步完善介孔含Mg吸附材料的制备与应用研究。XRD、氮吸附、CO2-TPD、TG等技术表明，尿素沉淀法有利于合成较高比表面和较大吸附量的介孔Mg-Zr-Si吸附材料。Mg-Zr-Si材料表面主要存在三种碱性强度不同的CO2吸附位：Mg-O-Si、Zr-O-Mg、Mg-O-Mg；且这三种碱性位存在此消彼长的关系，通过调节材料的Mg:Zr:Si的摩尔比，使材料中三种碱性位的数量总和达到最大值时，材料具有最大的CO2吸附量8.6wt％，此时材料中Mg:Zr:Si的最佳摩尔比为0.5:1:1。
3.在Mg-Al水滑石吸附材料的基础上改性，制备了Mg-Al-Si复合氧化物。尿素沉淀法和氨水沉淀法有利于合成较高比表面和较大吸附量的Mg-Al-Si吸附材料。Si的加入，形成了Mg-O-Si碱性吸附位，降低了材料的CO2脱附温度；随着Si含量的增加，材料的比表面增大，当材料的Mg:Al:Si的摩尔比为3:1:2时，材料具有最大的CO2吸附量7.5wt％。
4.通过对这些含Mg复合氧化物吸附材料的比较，我们可以得出：与Mg-Zr吸附材料相比，Mg-Zr-Si吸附材料碱强度可调变；比表面积更高、吸附量更大；吸附速率和脱附速率都表现出独特的优势；同时，Mg-Zr-Si材料结构稳定，经数次循环后吸附性能未见明显下降，是一种实用性较高的潜在CO2吸附分离材料。与Mg-Al水滑石类吸附材料相比，Mg-Al-Si材料吸附量更大，材料结构更稳定。