【摘 要】
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单分子磁体（SMMs）和单链磁体（SCMs）低温下的磁双稳态和磁弛豫行为在量子计算和高密度信息存储中具有潜在的应用。顺磁桥连配体可以显著增加金属中心（尤其是稀土离子）之间的磁耦合,有效地抑制量子隧穿过程,从而提高SMMs和SCMs的性能。由于具有良好的化学稳定性和结构可设计性,NIT型氮氧自由基（NIT-R）作为一种重要的顺磁桥联配体,被广泛应用于单分子磁体和单链磁体的构筑中。通过引入不同的R基基
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单分子磁体（SMMs）和单链磁体（SCMs）低温下的磁双稳态和磁弛豫行为在量子计算和高密度信息存储中具有潜在的应用。顺磁桥连配体可以显著增加金属中心（尤其是稀土离子）之间的磁耦合,有效地抑制量子隧穿过程,从而提高SMMs和SCMs的性能。由于具有良好的化学稳定性和结构可设计性,NIT型氮氧自由基（NIT-R）作为一种重要的顺磁桥联配体,被广泛应用于单分子磁体和单链磁体的构筑中。通过引入不同的R基基团,可以构筑构型丰富、拓扑结构多样、性质独特的磁性材料。本论文旨在构建基于NIT型氮氧自由基桥接的单分子磁体和单链磁体,对六种自由基及其金属配合物的结构和磁性质进行了详细的研究,主要包括如下几个部分:1.设计合成并表征了六种NIT型氮氧自由基配体:基于不同卤代吡啶甲醛的单自由基NIT-py-Br、NIT-py-Cl、NIT-py-F;基于4,4-联苯二甲醛的单自由基NIT-biph和双自由基BiNIT-biph;基于反式肉桂醛的单自由基NIT-anti。除自由基NIT-py-Br和BiNIT-biph外,其余化合物均未被报道。结构研究表明,单自由基化合物NIT-py-Cl、NIT-anti和NIT-biph结构中共轭的六元环结构之间均存在π…π堆积作用。与单自由基NIT-biph相比,由于联苯结构两端四个甲基的空间位阻的影响,在双自由基BiNIT-biph分子内没有发现明显的π…π堆积作用。磁性测量结果表明:单自由基NIT-py-Br、NIT-py-Cl、NIT-anti分子之间存在反铁磁相互作用;单自由基NIT-biph分子间存在铁磁相互作用;在双自由基BiNIT-biph分子内,两个自由基之间存在明显的反铁磁相互作用。2.为探究不同的卤素原子取代对化合物结构和磁性质的影响,以自由基NIT-py-Br、NIT-py-Cl和NIT-py-F为配体,合成了一系列新的过渡金属和镧系金属配合物。然而意外的是,在与六氟乙酰丙酮盐（M（hfac）n·2H2O）反应过程中,所有NIT配体均发生了还原反应,生成还原型的单臂氮氧自由基（IM）配合物（Br-Co、Cl-Co、Cl-Ni和Cl-Mn）和非自由基衍生物（HIM）配合物（Br-Mn、Br-Tb、Br-Dy、Br-Ho、Br-Er、Br-Yb、Cl-Tb、Cl-Dy、Cl-Er和F-Dy）。这些化合物均为零维结构。磁性测量结果表明,所有过渡金属化合物及非Kramers稀土离子化合物在零场及外加场的情况下均未表现出缓慢磁弛豫行为。在外加直流磁场下,含Kramers稀土离子的配合物（Br-Dy、Br-Er、Br-Yb、Cl-Er、Cl-Dy和F-Dy）存在场致的温度/频率依赖现象,具有场致的慢弛豫行为。在这一系列过渡金属配合物和镧系金属配合物中,我们没有发现不同卤素原子取代基与配合物磁性质之间明显的关系。可能由于自由基NIT-biph和BiNIT-biph中氧原子配位能力较弱,我们始终没有得到相应配合物。3.基于自由基NIT-anti配体我们得到了三例自由基桥连的一维链状化合物anti-Cu、anti-Dy、anti-Tb。在三个化合物中,自由基作为桥连配体连接金属中心,形成自由基-金属-自由基交替反向排列的一维链状结构。由于六氟乙酰丙酮盐位阻的影响,链间没有观察到明显的π…π堆积作用。磁性质测试结果表明,自由基与金属中心之间均可能存在铁磁相互作用。在化合物anti-Dy和anti-Tb的交流磁化率曲线中,均未出现频率依赖现象,这表明这些一维链状化合物仅具有简单的顺磁行为,无磁弛豫行为。
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