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氢气作为一种理想的化石能源替代品，拥有绿色环保、资源丰富、燃烧热量高等优点。在众多制氢技术中，电解水制氢最为安全可靠，被广泛的应用于工业生产中。然而，电解水析氢过程中存在的高过电位成为制约其发展的最大问题。因此，寻找具有高催化活性和稳定性的电极材料迫在眉睫。本论文将金属镍和三种不同的纳米碳材料复合，通过电沉积的方法制备了Ni/rGO、Ni/NC、Ni/C3N4和Ni/rGO/C3N4复合电极，并通过XRD、XPS、Raman、SEM、TEM和电化学性能测试等方法对电极进行了分析。研究内容如下：
以氧化石墨烯(GO)作为复合相，采用超重力电沉积的方法在三维泡沫镍上共沉积镍纳米颗粒和石墨烯。当镀液中GO的浓度为1.0gL-1，电沉积时间为100min时，所制备得到的Ni/rGO复合电极具有最优异的催化析氢性能，其中电流密度为100mAcm-2时，需要的析氢过电位为184mV，Tafel斜率为77mVdec-1，交换电流密度为3.582mAcm-2，并且该电极具有高稳定性。优异的析氢性能主要归因于Ni/rGO复合电极具有良好的导电性，大的比表面积，高的界面密度以及镍颗粒与石墨烯片之间的协同效应。此外，密度泛函理论表明，与纯镍和石墨烯片层相比，Ni/rGO复合材料的吉布斯自由能更接近于零。
通过简易的水热法制备氮掺杂的碳球(NC)，其中葡萄糖用作碳源，乙二胺用作氮源；然后，通过高效的电沉积方法制备Ni/NC复合电极。当水热时间为6h，NC浓度为0.2gL-1时，所制备的Ni/NC复合电极具有最优异的催化活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应所需的过电位为154mV，Tafel斜率为79mVdec-1，交换电流密度为2.020mAcm-2，以及该电极在碱性溶液中具有良好的稳定性。优异的催化析氢活性主要归因于Ni/NC复合电极具有丰富的活性位点，独特的核-壳结构、良好的导电性，以及镍层和NC之间的协同效应。
通过球磨和砂磨的处理方式，可以快速而直接的一次性制备出大量氮化碳(g-C3N4)材料，在这个过程中不使用模板并且十分容易获得均匀的具有纳米尺寸的g-C3N4。然后利用过渡金属镍在电催化方面的独特优势，分别以铜箔和泡沫镍作为基底，通过超重力场电沉积的方法制备Ni/C3N4和Ni/rGO/C3N4非贵金属复合催化剂。与传统电沉积方法相比，超重力电沉积可以在电沉积过程中加强物质的混合、传质和气泡分离，这使得g-C3N4和GO能够更加均匀的嵌入到镍基体系中，形成具有特殊形貌且比表面积增大的复合电极材料。结果表明，Ni/C3N4复合催化剂具有独特的珊瑚形貌，当镀液中C3N4的浓度为0.1gL-1时，电极具有较高的电催化活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应的过电位为356mV，其交换电流密度为1.91×10-4Acm-2，Tafel斜率为128mVdec-1。另外，Ni/rGO/C3N4复合电极的形貌呈现刺状球形，当镀液中GO和C3N4的浓度分别为1.0和0.5gL-1时，复合电极具有优异的催化析氢活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应所需要的过电位为109mV，其性能优于大多数非贵金属催化剂，甚至可以与电催化析氢性能最好的Pt/C催化剂相媲美。另外，密度泛函理论表明镍和g-C3N4片之间具有很好的协同作用，使H*在镍表面快速达到吸脱附平衡，从而提高金属镍的催化析氢活性。
以氧化石墨烯(GO)作为复合相，采用超重力电沉积的方法在三维泡沫镍上共沉积镍纳米颗粒和石墨烯。当镀液中GO的浓度为1.0gL-1，电沉积时间为100min时，所制备得到的Ni/rGO复合电极具有最优异的催化析氢性能，其中电流密度为100mAcm-2时，需要的析氢过电位为184mV，Tafel斜率为77mVdec-1，交换电流密度为3.582mAcm-2，并且该电极具有高稳定性。优异的析氢性能主要归因于Ni/rGO复合电极具有良好的导电性，大的比表面积，高的界面密度以及镍颗粒与石墨烯片之间的协同效应。此外，密度泛函理论表明，与纯镍和石墨烯片层相比，Ni/rGO复合材料的吉布斯自由能更接近于零。
通过简易的水热法制备氮掺杂的碳球(NC)，其中葡萄糖用作碳源，乙二胺用作氮源；然后，通过高效的电沉积方法制备Ni/NC复合电极。当水热时间为6h，NC浓度为0.2gL-1时，所制备的Ni/NC复合电极具有最优异的催化活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应所需的过电位为154mV，Tafel斜率为79mVdec-1，交换电流密度为2.020mAcm-2，以及该电极在碱性溶液中具有良好的稳定性。优异的催化析氢活性主要归因于Ni/NC复合电极具有丰富的活性位点，独特的核-壳结构、良好的导电性，以及镍层和NC之间的协同效应。
通过球磨和砂磨的处理方式，可以快速而直接的一次性制备出大量氮化碳(g-C3N4)材料，在这个过程中不使用模板并且十分容易获得均匀的具有纳米尺寸的g-C3N4。然后利用过渡金属镍在电催化方面的独特优势，分别以铜箔和泡沫镍作为基底，通过超重力场电沉积的方法制备Ni/C3N4和Ni/rGO/C3N4非贵金属复合催化剂。与传统电沉积方法相比，超重力电沉积可以在电沉积过程中加强物质的混合、传质和气泡分离，这使得g-C3N4和GO能够更加均匀的嵌入到镍基体系中，形成具有特殊形貌且比表面积增大的复合电极材料。结果表明，Ni/C3N4复合催化剂具有独特的珊瑚形貌，当镀液中C3N4的浓度为0.1gL-1时，电极具有较高的电催化活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应的过电位为356mV，其交换电流密度为1.91×10-4Acm-2，Tafel斜率为128mVdec-1。另外，Ni/rGO/C3N4复合电极的形貌呈现刺状球形，当镀液中GO和C3N4的浓度分别为1.0和0.5gL-1时，复合电极具有优异的催化析氢活性：电流密度为100mAcm-2时，析氢反应所需要的过电位为109mV，其性能优于大多数非贵金属催化剂，甚至可以与电催化析氢性能最好的Pt/C催化剂相媲美。另外，密度泛函理论表明镍和g-C3N4片之间具有很好的协同作用，使H*在镍表面快速达到吸脱附平衡，从而提高金属镍的催化析氢活性。